鐵基超導(dǎo)體結(jié)構(gòu)、磁有序及其與超導(dǎo)電性關(guān)聯(lián)性的第一性原理計(jì)算研究.pdf

1、人類尋找新超導(dǎo)體的歷史已經(jīng)持續(xù)將近100年，人們一直堅(jiān)持不斷地進(jìn)行超導(dǎo)機(jī)制的理論研究、同時(shí)探索開發(fā)新型超導(dǎo)材料并努力推進(jìn)超導(dǎo)技術(shù)在工業(yè)中的應(yīng)用。作為近一個(gè)多世紀(jì)以來凝聚態(tài)物理學(xué)最重要的分支之一，超導(dǎo)物理學(xué)的研究是伴隨著各種不同性質(zhì)的新超導(dǎo)材料的發(fā)現(xiàn)而逐步深入的。鐵基高溫超導(dǎo)體的發(fā)現(xiàn)為進(jìn)一步研究高溫超導(dǎo)的機(jī)理提供了一個(gè)全新的平臺(tái)。第一原理計(jì)算以其普適性、準(zhǔn)確性以及研究周期短等優(yōu)點(diǎn)，已經(jīng)在鐵基超導(dǎo)研究過程中取得了巨大的成功。本文通過基于密度

2、泛函理論的第一性原理計(jì)算對(duì)最新發(fā)現(xiàn)的鐵基超導(dǎo)體進(jìn)行了系列的微觀結(jié)構(gòu)和物性的研究。針對(duì)鐵基超導(dǎo)體的四種主要類型包括“1111”型、“122”型、“111”型以及“011”型的超導(dǎo)體，討論了化學(xué)摻雜及外壓對(duì)鐵基超導(dǎo)體的晶體結(jié)構(gòu)、電子態(tài)密度和強(qiáng)關(guān)聯(lián)效應(yīng)下的能帶精細(xì)結(jié)構(gòu)的變化及其與超導(dǎo)電性之間的關(guān)聯(lián)性。討論了鐵基超導(dǎo)體中強(qiáng)關(guān)聯(lián)體系的電子庫(kù)侖相互作用，研究了量子臨界點(diǎn)的行為和自旋密度波相的轉(zhuǎn)變以及與超導(dǎo)電性的共存的問題。這些結(jié)果對(duì)進(jìn)一步認(rèn)識(shí)母體磁

3、性的起源及電子巡游性和局域性的理解給出了重要的啟示，期望其對(duì)鐵基超導(dǎo)體系統(tǒng)的磁性問題有更深刻認(rèn)識(shí)。論文中對(duì)鐵基超導(dǎo)和磁性共存性的研究是探索超導(dǎo)機(jī)理的重要內(nèi)容之一。另外采用密度泛函理論研究了超導(dǎo)帶材緩沖層的力學(xué)性質(zhì)，對(duì)薄膜臨界厚度的機(jī)理問題做了細(xì)致的研究，做為第一性原理在實(shí)用超導(dǎo)材料中的實(shí)際應(yīng)用，具有重要的意義。主要內(nèi)容如下：
　　 第一章為緒論部分，主要介紹了課題的研究背景及研究意義，敘述了超導(dǎo)電性基本概括以及鐵基超導(dǎo)體的結(jié)構(gòu)特

4、點(diǎn)、分類及鐵基超導(dǎo)體的重要性質(zhì)：自旋密度波不穩(wěn)定性。
　　 第二章介紹了多體量子力學(xué)理論中的基本原理和密度泛函理論(Density FunctionalTheory，DFT)以及相關(guān)計(jì)算方法和計(jì)算程序。
　　 第三章對(duì)“122”型SrFe2As2母體以及空穴型K摻雜的Sr1-xKxFe2As2晶體結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)做了系統(tǒng)的研究，并對(duì)該體系在相鄰反鐵磁與鐵磁等有序態(tài)下的性質(zhì)做了分析比較。計(jì)算表明SrFe2As2系統(tǒng)處于反鐵磁

5、基態(tài)，K元素?fù)诫s對(duì)SrFe2As2晶體結(jié)構(gòu)中的Fe、As砷的配位結(jié)構(gòu)逐漸趨向于標(biāo)準(zhǔn)四面體。系統(tǒng)在最鄰近原子反鐵磁態(tài)基態(tài)下，F(xiàn)e原子的磁矩隨著K的摻雜而減小，K的摻雜使體系N(EF)的變化規(guī)律和Tc的變化一致，體系在最鄰近反鐵磁有序態(tài)的行為有利于Sr1-xKxFe2As2形成空穴摻雜誘導(dǎo)的超導(dǎo)電性。從磁性的變化以及電子結(jié)構(gòu)的分析說明相鄰反鐵磁有序態(tài)也可能是誘導(dǎo)體系超導(dǎo)電性的重要原因。
　　 第四章對(duì)SmOFeAs的微觀結(jié)構(gòu)進(jìn)行系統(tǒng)

6、計(jì)算和分析及對(duì)強(qiáng)關(guān)聯(lián)效應(yīng)下的精細(xì)電子結(jié)構(gòu)分析發(fā)現(xiàn)：“1111”型鐵基超導(dǎo)體中的Fe-3d電子的庫(kù)侖勢(shì)約為U=4.0eV時(shí)，在費(fèi)米面附近能帶形成上下的Hubbard子帶，導(dǎo)致SmOFeAs體系發(fā)生Mott金屬-絕緣體轉(zhuǎn)變，且此時(shí)能隙為1.13eV。對(duì)Ir摻雜的SmOFe1-xIrxAs系統(tǒng)的晶體結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)做了深入系統(tǒng)的計(jì)算和分析。Ir在鐵砷層部分置換Fe元素導(dǎo)致FeAs4四面體的畸變程度減小，體系的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度不僅與摻雜的載流子濃度有

7、關(guān)，還與晶體結(jié)構(gòu)有著密切的關(guān)聯(lián)。電子態(tài)密度的結(jié)果表明，F(xiàn)e-3d與As-4p雜化態(tài)對(duì)該體系的物理性質(zhì)起了決定性作用，體系中費(fèi)米能級(jí)的移動(dòng)與其超導(dǎo)電性密切關(guān)聯(lián)。Fe原子的投影態(tài)密度的分析表明，其五重簡(jiǎn)并軌道均對(duì)該體系的費(fèi)米面做出貢獻(xiàn)，而[FeAs]層的電子摻雜主要對(duì)Fe的dz2軌道有很大的影響。論文系統(tǒng)地計(jì)算了SmOFe1-xIrxAs體系的磁有序與超導(dǎo)電性競(jìng)爭(zhēng)的相圖，得到了體系的自旋密度波(spin density wave，SDW)轉(zhuǎn)

8、變與超導(dǎo)電性的關(guān)系。在反鐵磁基態(tài)時(shí)發(fā)現(xiàn)SmOFe1-xIrxAs體系的Fe原子的局域磁矩隨著摻雜量的增加逐步減小，體系的磁性逐漸變?nèi)?，在摻雜濃度x=0.5時(shí)體系出現(xiàn)量子臨界點(diǎn)。SDW態(tài)沒有完全被Ir摻雜抑制時(shí)，體系表現(xiàn)出超導(dǎo)電性。這表明反鐵磁不穩(wěn)定態(tài)延伸到超導(dǎo)態(tài)當(dāng)中。順磁和反鐵磁的能量差值△E表明SmOFe1-xIrxAs體系逐步從自旋密度波有序態(tài)向無磁性態(tài)過渡。
　　 第五章對(duì)FeSe的不同磁結(jié)構(gòu)，能量，磁矩，電子能帶和電子態(tài)

9、密度進(jìn)行了計(jì)算和分析。計(jì)算采取密度泛函結(jié)合Hubbard模型的方法研究了FeSe壓力下的行為。計(jì)算發(fā)現(xiàn)，畸變的Cmma型FeSe結(jié)構(gòu)的條紋狀反鐵磁態(tài)為系統(tǒng)的基態(tài)，F(xiàn)eSe在外壓下體系的磁性受強(qiáng)關(guān)聯(lián)體系電子的多體效應(yīng)而被逐漸抑制。電子結(jié)構(gòu)計(jì)算表明，壓力使得系統(tǒng)的金屬性增強(qiáng)，磁性減弱，有利于誘導(dǎo)FeSe體系超導(dǎo)電性的出現(xiàn)。結(jié)果表明：FeSe系統(tǒng)的超導(dǎo)電性和磁性漲落有密切的關(guān)系。本章還對(duì)鐵基超導(dǎo)體的其它幾種類型以及鐵基與銅基超導(dǎo)體的一些性質(zhì)進(jìn)

10、行了對(duì)比和總結(jié)。
　　 第六章對(duì)涂層超導(dǎo)體中的緩沖層材料CeO2薄膜力學(xué)性質(zhì)進(jìn)行模擬計(jì)算，研究了摻雜稀土元素Sm、Gd和Dy對(duì)CeO2晶胞參數(shù)和彈性常數(shù)的影響。在計(jì)算范圍內(nèi)，發(fā)現(xiàn)摻雜以后Ce1-xRExO2的晶胞體積V和彈性常數(shù)E*的變化主要取決于系統(tǒng)的載流子增加，與摻雜元素的種類關(guān)系不大。擬合得到了E*與摻雜電子數(shù)增量△ne的變化關(guān)系，分析表明：在一定的制備工藝條件下，摻入Sm、Gd和Dy可以使Ce1-xRExO2緩沖層薄膜的