堿土金屬摻雜對Pd-CZA三效催化劑空燃比窗口特性的影響研究.pdf

1、隨著汽車尾氣污染的日益嚴重與汽車排放法規(guī)的日益嚴格，對三效催化劑（TWCs）性能提出愈加苛刻的要求。面對復雜的汽車工況運行情況，優(yōu)良的TWCs在具有高催化轉化率同時還應具備寬的空燃比工作窗口。本文針對Pd/Ce0.67Zr0.33-Al2O3三效催化劑體系，考察了高溫水熱老化、水蒸氣及堿土金屬摻雜改性對空燃比窗口特性的影響。 采用檸檬酸溶膠-凝膠法制備了堿土金屬摻雜的Pd/M-Ce0.67Zr0.33-Al2O3催化劑（M=Ca

2、、Sr、Ba），考察了改性催化劑的空燃比窗口特性及動態(tài)儲放氧性能（OSC），通過XRD、BET等表征手段探尋引起催化劑活性變化的原因。 研究表明：采用溶膠-凝膠法制備的Pd/Ce0.67Zr0.33-Al2O3催化劑，結晶度差，晶粒較小，具有較好的熱穩(wěn)定性。5％水蒸氣氣氛下，1050℃水熱老化10 h后鈰鋯固溶體（CZ）未發(fā)生分相，催化劑的表面和體相結構得到修飾，空燃比窗口保持了0.125的寬度。反應氣氛中存在水蒸氣，促進了水煤

3、氣變化反應和蒸汽重整反應的進行，進一步擴寬空燃比窗口。堿土金屬摻雜改性后，對催化劑結構與性能產生較大影響：①Ca摻雜進入氧化鋁晶格中，雖然抑制了氧化鋁的燒結，但對拓寬空燃比窗口作用不大；②Sr摻雜同時進入氧化鋁和鈰鋯固溶體晶格中，提高了CO的轉化性能以及貧燃時的NOx還原性能，使空燃比窗口向貧燃方向移動，3％的Sr摻雜量具有較優(yōu)的空燃比窗口特性；③Ba摻雜影響鈰鋯固溶體結構，提高了其高溫穩(wěn)定性，并大幅提高貧燃時NOx的轉化率，拓寬了空燃