堿土金屬摻雜對Pd-CZA三效催化劑空燃比窗口特性的影響研究.pdf

1、隨著汽車尾氣污染的日益嚴(yán)重與汽車排放法規(guī)的日益嚴(yán)格，對三效催化劑（TWCs）性能提出愈加苛刻的要求。面對復(fù)雜的汽車工況運(yùn)行情況，優(yōu)良的TWCs在具有高催化轉(zhuǎn)化率同時(shí)還應(yīng)具備寬的空燃比工作窗口。本文針對Pd/Ce0.67Zr0.33-Al2O3三效催化劑體系，考察了高溫水熱老化、水蒸氣及堿土金屬摻雜改性對空燃比窗口特性的影響。 采用檸檬酸溶膠-凝膠法制備了堿土金屬摻雜的Pd/M-Ce0.67Zr0.33-Al2O3催化劑（M=Ca

2、、Sr、Ba），考察了改性催化劑的空燃比窗口特性及動(dòng)態(tài)儲放氧性能（OSC），通過XRD、BET等表征手段探尋引起催化劑活性變化的原因。 研究表明：采用溶膠-凝膠法制備的Pd/Ce0.67Zr0.33-Al2O3催化劑，結(jié)晶度差，晶粒較小，具有較好的熱穩(wěn)定性。5％水蒸氣氣氛下，1050℃水熱老化10 h后鈰鋯固溶體（CZ）未發(fā)生分相，催化劑的表面和體相結(jié)構(gòu)得到修飾，空燃比窗口保持了0.125的寬度。反應(yīng)氣氛中存在水蒸氣，促進(jìn)了水煤

3、氣變化反應(yīng)和蒸汽重整反應(yīng)的進(jìn)行，進(jìn)一步擴(kuò)寬空燃比窗口。堿土金屬摻雜改性后，對催化劑結(jié)構(gòu)與性能產(chǎn)生較大影響：①Ca摻雜進(jìn)入氧化鋁晶格中，雖然抑制了氧化鋁的燒結(jié)，但對拓寬空燃比窗口作用不大；②Sr摻雜同時(shí)進(jìn)入氧化鋁和鈰鋯固溶體晶格中，提高了CO的轉(zhuǎn)化性能以及貧燃時(shí)的NOx還原性能，使空燃比窗口向貧燃方向移動(dòng)，3％的Sr摻雜量具有較優(yōu)的空燃比窗口特性；③Ba摻雜影響鈰鋯固溶體結(jié)構(gòu)，提高了其高溫穩(wěn)定性，并大幅提高貧燃時(shí)NOx的轉(zhuǎn)化率，拓寬了空燃