高降解能力的廣譜鈰基光催化劑的制備及表征.pdf

1、光催化氧化技術(shù)是一種新型的廢水處理技術(shù)，具有處理效率高、工藝設(shè)備簡單、操作條件易控制、無選擇性地降解有機污染物等突出優(yōu)點，已在廢水處理領(lǐng)域顯示出巨大的應(yīng)用潛力。 有關(guān)CeO<,2>作為三效催化劑、化學(xué)機械拋光(CMP)材料、氧氣傳感器、固體氧化物燃料電池(SOFC)、紫外吸收材料等的研究較多。在光催化應(yīng)用方面，Ce<,2>均被作為一種助劑摻雜到其它氧化物中來增強本體氧化物的光催化活性，鮮見對以Ce<,2>為基質(zhì)的光催化劑的研究。

2、 因此，本論文以制備具有高降解能力的鈰基光催化劑為目標(biāo)，探討用實驗室常規(guī)方法制備二氧化鈰基光催化劑的可能性，為其工業(yè)化應(yīng)用提供理論依據(jù)。 主要研究內(nèi)容和獲得的認(rèn)識如下： (1)以鈰鹽為原料，分別采用四種常規(guī)濕化學(xué)方法，即高分子網(wǎng)絡(luò)凝膠法、直接沉淀法、兩步沉淀法、溶膠聚沉法制備出納米Ce<,2>。以亞甲基蘭溶液為降解模型，考察了純納米Ce<,2>的紫外光催化性能。實驗結(jié)果表明，采用實驗室常規(guī)方法制備的純Ce<,2>

3、納米粉體的光催化性能極其微弱。 (2)為了改善Ce<,2>納米粉體的光催化性能，分別以兩步沉淀法、溶膠聚沉法制備出的Ce<,2>為起始，采用浸漬一沉淀法在其表面復(fù)合微量Ag，經(jīng)過低溫焙燒，得到Ag/Ce<,2>復(fù)合物并考察了其紫外光光催化性能。光催化結(jié)果表明，與純Ce<,2>納米粉體相比，Ag/Ce<,2>-1(溶膠聚沉法所得粉體復(fù)合Ag所得)的紫外光催化性能顯著改善，表現(xiàn)出良好的紫外光催化性能；而Ag/Ce<,2>-2(兩步沉

4、淀法所得粉體復(fù)合Ag所得)的紫外光催化性能未見明顯提高。催化效果的差異體現(xiàn)了溶膠聚沉法制備出的Ce<,2>性質(zhì)的特殊性。 (3)對高降解能力鈰基光催化劑Ag/Ce<,2>-1的制備工藝和光催化降解條件進(jìn)行了優(yōu)化研究。優(yōu)化的制備工藝為：用0.1mol/L AgN<,3>浸漬Ce<,2>后，加入2﹪Na<,2>C<,2>溶液與之反應(yīng)，將所得沉淀依次水洗、醇洗，350℃焙燒2h。優(yōu)化的粉體投加量為2g/L；初始pH值對催化劑的降解性能

5、有明顯的影響，強酸或強堿性條件有利于亞甲基蘭溶液的降解；前30min亞甲基蘭溶液的紫外光催化降解速率方程為ln(C<,0>/C)=-0.0222+0.02056t，表觀降解速率常數(shù)為0.02056 min<'-1>，顯示出一級動力學(xué)特征。 (4)初步研究了Ag/CeO<,2>-1催化劑在陽光下的降解性能。陽光下，Ag/CeO<,2>-1催化劑對可見光具有良好的光響應(yīng)性，表明其是一種廣譜的光催化劑。 (5)針對回流膠溶法制備溶膠耗

6、時的缺點，改進(jìn)了納米CeO<,2>水溶膠的制備工藝，即利用鈰(Ⅳ)與非鈰稀土的氫氧化物的溶解pH值的差異，選擇性地溶解非鈰稀土氫氧化物，快速制備出含有La<'3+>的納米CeO<,2>水溶膠。該改進(jìn)方法不僅使制備溶膠的流程大為簡化，獲得的溶膠穩(wěn)定性高，而且最終獲得的目標(biāo)產(chǎn)物的光催化能力與回流膠溶法所得溶膠衍生產(chǎn)物的催化能力相近。 本論文的研究的價值在于，首次采用實驗室常規(guī)方法制備出了具有高降解能力的、對紫外光和可見光均具有良好光