NiAPSO-34分子篩合成、表征及其催化乙醇脫水制乙烯反應(yīng)性能的研究.pdf

1、乙烯是一種重要的基本有機(jī)化工原料。本文對乙醇催化脫水制乙烯反應(yīng)進(jìn)行了研究。采用水熱晶化合成法制備了系列NiAPSO-34分子篩催化劑，采用常壓連續(xù)固定床反應(yīng)器對催化劑的活性和穩(wěn)定性進(jìn)行了評價(jià)，對催化劑進(jìn)行了XRD、FT-IR、NH3-TPD、H2-TPR、ESR、BET、TG-DTG、SEM和XPS表征，并對反應(yīng)熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)進(jìn)行了研究。 研究表明，以30wt％的硅溶膠為硅源，擬薄水鋁石為鋁源，原料配比為P/Al=1，Si/Al

2、=1，Ni/Al=0.015，R/Al=2，晶化時(shí)間60h，晶化溫度為200℃條件下制備的NiAPSO-34（Ni0.015）催化劑具有較好的活性。其與HZSM-5分子篩相比，具有較高的穩(wěn)定性。 通過中心復(fù)合試驗(yàn)設(shè)計(jì)對反應(yīng)條件進(jìn)行篩選，得到了乙醇轉(zhuǎn)化率、乙烯選擇性和反應(yīng)溫度、乙醇與催化劑的接觸時(shí)間、乙醇分壓之間的數(shù)學(xué)模型關(guān)系。試驗(yàn)值和預(yù)測值高度一致（對于乙醇轉(zhuǎn)化率，相關(guān)系數(shù)和調(diào)整相關(guān)系數(shù)分別為99.8％和99.7％；對于乙烯選擇

3、性，相關(guān)系數(shù)和調(diào)整相關(guān)系數(shù)分別為100％和99.9％）。根據(jù)得到的數(shù)學(xué)模型對反應(yīng)條件進(jìn)行求優(yōu)計(jì)算，得出在反應(yīng)溫度為385℃，乙醇與催化劑的接觸時(shí)間為3.3s，乙醇分壓為0.57atm條件下，當(dāng)乙醇的轉(zhuǎn)化率為98.4％時(shí)，乙烯選擇性最大，可以達(dá)到99.3％。 對乙醇脫水的熱力學(xué)分析表明，高溫有利于目的產(chǎn)物乙烯的生成，低溫有利于副產(chǎn)物乙醚的生成。通過對乙醇脫水動(dòng)力學(xué)研究，得出乙醇脫水反應(yīng)屬于平行一連串反應(yīng)機(jī)理，推導(dǎo)出了乙醇脫水生成乙