SAPO-11分子篩的合成、表征及其性能研究.pdf

1、SAPO-11是硅鋁磷分子篩，微孔型晶體。具有優(yōu)異的擇形選擇性、酸性可調(diào)性和濕熱穩(wěn)定性，應(yīng)用于加氫、脫氫、重整、水合甚至裂解、烷基化、聚合等反應(yīng)。小粒徑SAPO-11分子篩更是具備較大的比表面積、較高活性與穩(wěn)定性、強(qiáng)抗中毒性能等，成為了異構(gòu)化催化材料的研究熱點。
　　本文主要采用傳統(tǒng)的水熱合成法合成SAPO-11分子篩載體，并通過對比實驗和正交實驗兩種方法考察了靜態(tài)條件下硅源、鋁源、硅含量、pH值、加料順序、陳化溫度與時間、晶化溫

2、度與時間等條件對合成產(chǎn)物的影響。結(jié)合XRD表征結(jié)果表明，分別以擬薄水鋁石、堿性硅溶膠為鋁源和硅源，二乙胺為模板劑，令原料Si/Al為0.4，晶化液pH值為3.0，在120℃陳化2h，190℃晶化24h的條件下得到的SAPO-11材料結(jié)晶度高。
　　動態(tài)條件下的放大實驗結(jié)果表明，在動態(tài)攪拌條件下，分別以擬薄水鋁石、堿性硅溶膠為鋁源和硅源，二乙胺為模板劑，令原料Si/Al為0.5，晶化液pH值為5.5，在120℃陳化2h，190℃晶化

3、24h的條件下可以得到SAPO-11材料。在本實驗的條件下，以A12(S04)3·18H2O為鋁源，利用共沉淀法制備晶化前驅(qū)液進(jìn)行水熱合成制得的產(chǎn)物為分子篩CFAP-7B。
　　對制備的結(jié)晶度高的SAPO-11進(jìn)行XRD、XRF、BET、SEM、ICP、NH3-TPD表征。其SEM表征結(jié)果顯示，產(chǎn)物SAPO-11為球形顆粒，粒徑較小，為2-5um;BET結(jié)果顯示SAPO-11的比表面積為88.28m2/g;XRF表征結(jié)果(Si/A

4、1=0.39)與ICP表征結(jié)果(Si/Al=0.34)都顯示出合成的SAPO-11具有較高的硅含量;NH3-TPD結(jié)果顯示SAPO-11分子篩骨架上含較多的弱酸酸性位點和少量強(qiáng)酸酸性位點。
　　采用浸漬法制備了Ru-SAPO-11催化劑，用于催化苯加氫反應(yīng)。實驗結(jié)果表明，Ru-SAPO-11催化劑具備苯加氫催化活性，助劑Zn的加入會顯著提高苯的轉(zhuǎn)化率和環(huán)己烷的選擇性;在實驗范圍內(nèi)，隨著負(fù)載金屬Ru含量的增加，苯的轉(zhuǎn)化率和環(huán)己烷的選