鈦硅分子篩的合成及其催化丙烯環(huán)氧化反應(yīng)研究.pdf

1、鈦硅分子篩催化丙烯環(huán)氧化合成環(huán)氧丙烷反應(yīng)具有反應(yīng)條件溫和、使用H2O2水溶液作氧化劑、反應(yīng)速度快、選擇性高、過(guò)程無(wú)污染等優(yōu)點(diǎn)。作為潛在的取代傳統(tǒng)工藝的綠色工藝,它得到了人們的廣泛關(guān)注和深入研究。
　　 本研究使用正硅酸乙酯、鈦酸丁酯為原料,以自制四丙基氫氧化銨為模板劑合成了TS-1,通過(guò)XRD、XPS、FT-IR.、UV-Vis、SEM、TGA、BET等技術(shù)對(duì)TS-1的結(jié)構(gòu)和形貌進(jìn)行分析表征,并研究其催化丙烯環(huán)氧化反應(yīng),考察了所

2、合成TS-1樣品的催化性能。首先,以甲醇為溶劑,通過(guò)加入反應(yīng)添加劑(如碳酸鈉、氯化鈉、醋酸銨等)中和鈦硅分子篩上的酸性位,改變反應(yīng)體系酸堿環(huán)境,顯著提高了催化丙烯環(huán)氧化反應(yīng)的性能,雙氧水轉(zhuǎn)化率保持在98.0％左右,環(huán)氧丙烷選擇性由84.1％提高至97.7％。其次,在不同的條件下,利用水熱法合成了TS-1,重點(diǎn)對(duì)SiO2／TiO2摩爾比,C／TPAOH摩爾比,Br／TPAOH摩爾比,TPAOH／SiO2摩爾比等四個(gè)因素對(duì)TS-1物化性質(zhì)、

3、催化性能的影響進(jìn)行了系統(tǒng)研究。結(jié)果表明:siO2／TiO2為70時(shí)鈦均以骨架鈦的形式存在,催化丙烯環(huán)氧化反應(yīng)的性能比較好,雙氧水轉(zhuǎn)化率保持在98.0％左右,環(huán)氧丙烷選擇性為91.8％；模板劑中加入微量的C可抑制非骨架鈦的形成,提高催化劑性能,雙氧水轉(zhuǎn)化率保持在98.0％左右,環(huán)氧丙烷選擇性由84.1％提高至97.7％；模板劑中加入微量的Br-,不利于催化劑性能的提高；模板劑含量增多,鈦硅分子篩粒徑由200 nm減小到100 nm,但對(duì)催