納米SiO-,2-負載的Ni-Cu-Zn的催化劑電催化水蒸氣重整生物油制氫的研究.pdf

1、生物質(zhì)是一種環(huán)境友好、可再生的資源。隨著能源需求和環(huán)境保護的壓力迅速增長，利用可再生的生物質(zhì)逐漸受到人民的關(guān)注。生物質(zhì)制氫目前仍處于研發(fā)階段。其中，提高氫產(chǎn)率，能量效率、降低制氫成本、以及減少催化劑失活等，是生物質(zhì)制氫過程中亟待解決的關(guān)鍵問題。
　　 本論文針對上述生物質(zhì)制氫中存在的重要問題，對實驗室之前發(fā)明的制氫新方法——電催化水蒸汽重整制氫方法，進行深入的研究。本論文主要研究內(nèi)容如下：(1)深入研究電催化水蒸汽重整生物油制取

2、氫氣的方法；(2)實現(xiàn)了在500℃低溫重整條件下，氫氣產(chǎn)率和碳轉(zhuǎn)化率分別都能夠達到80％以上；(3)研究了生物油水蒸汽電催化重整制氫的反應機理；具體的結(jié)果如下：
　　 一、生物油電催化水蒸汽重整制氫過程的研究
　　 采用共沉淀法制備生物油重整制氫的催化劑Ni-Cu-Zn-納米SiO2，并研究重整溫度、電流、S/C，等參數(shù)條件對生物油碳轉(zhuǎn)化率、氫氣產(chǎn)率和產(chǎn)物分布的影響。經(jīng)研究表明，電流能夠很明顯地影響氫氣產(chǎn)率、碳轉(zhuǎn)化率和產(chǎn)

3、物的分布。電流的通入很大程度上提高了生物油轉(zhuǎn)化率和氫氣產(chǎn)率，并同時增大了H2和CO的百分含量，同時降低CH4和CO2的百分含量。
　　 在T=400℃，S/C=10，GHSV=3000h-1和P=1 atm.的條件下，I=0A時，氫產(chǎn)率和碳轉(zhuǎn)化率分別為26.0％和42.0％，H2，CO，CH4，CO2的百分含量分別為65.2％、8.1％、3.0％和25.0％；而當通入電流為2A，其它條件不變時時，氫產(chǎn)率和碳轉(zhuǎn)化率分別增大到50.

4、1％和78.1％；H2，CO，CH4，CO2的百分含量分別為68％、9.2％、1.0％和23.0％。
　　 二、生物油電催化水蒸汽重整制氫機理的研究
　　 為了弄清生物油電催化水蒸氣重整制氫機理，本論文對催化劑Ni-Cu-Zn-納米SiO2進行一系列的結(jié)構(gòu)表征分析。應用BET、XPS、XRD、TPR等一系列表征手段，分析了電催化重整生物油制氫的過程中催化劑的結(jié)構(gòu)和特性變化。
　　 實驗表明，熱電子在重整或是均相裂