用于水煤氣變換反應的Ni-Ce-M-O(M=La,Zr)催化劑研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、目前能源危機不僅影響國家的工農(nóng)業(yè)生產(chǎn)和發(fā)展,而且涉及到人們?nèi)粘I畹姆椒矫婷?,同時還嚴重影響著國家的能源安全。氫能是一種很好的替代能源,并且燃料電池制氫系統(tǒng)具有高效、可靠、靈活、低污染、操作性能優(yōu)良等特點,而且燃燒過程不產(chǎn)生任何環(huán)境污染物,使氫成為真正最清潔的燃料,所以各國都在大力開發(fā)氫燃料電池技術(shù)。從而使得水煤氣變換反應(WGS)作為燃料電池制氫系統(tǒng)中的重要環(huán)節(jié)重新受到廣泛關(guān)注。鎳鈰基氧化物催化劑對高溫水煤氣變換具有高活性,但選擇性較

2、差。本工作希望能夠通過制備出表面高分散NiO的催化劑,增強活性組分與載體的作用力,實現(xiàn)催化劑的高活性和良好的選擇性。
   采用檸檬酸絡合法制備了Ni-Ce-La-O催化劑用于WGS反應,考察了制備條件(制備方法、焙燒溫度、鎳含量、鑭含量)和反應條件對催化性能的影響。研究結(jié)果顯示Ni-Ce0.7La0.3O2-x催化劑中,載體表面的NiO還原出來的Ni0是水煤氣變換反應的關(guān)鍵活性中心,這部分鎳物種的晶粒小,與載體的作用力較強;L

3、a-Ce固溶體的形成雖然對催化劑的氧空位貢獻很小,而且也阻礙了鎳進入二氧化鈰晶格形成氧空位能力和表面Ce4+的還原能力,但是它增強了表面NiO與載體之間的作用力,使得表面NiO不容易發(fā)生聚集(XRD譜圖),從而改善了催化劑的活性、選擇性。檸檬酸和乙二醇的含量對催化劑的活性影響較大,適當含量可以增強催化劑的選擇性。
   采用檸檬酸絡合法制備了Ni-Ce-Zr-O催化劑用于WSG反應,考察了制備條件和反應條件對催化性能的影響。Zr

4、的摻雜促進了二氧化鈰的還原,且具有增強Ni進入CeO2晶格形成氧空位的能力,使得體相的Ni更不容易析出;焙燒溫度和Ce-Zr固溶體的結(jié)構(gòu)對催化劑的選擇性有很大影響,立方相有助于增強催化劑的選擇性。
   比較了Ni-Ce-La-O、Ni-Ce-Zr-O催化劑的結(jié)構(gòu)和性能,結(jié)果表明Zr或La的添加均有效地提高了NiO的分散度。Ni-Ce-Zr催化劑上的鎳更容易發(fā)生聚集;La的摻雜,會阻礙Ni進入氧化鈰晶格形成氧空位,而Zr恰恰相反

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