沸石膜吸附和擴(kuò)散分離過(guò)程的分子動(dòng)力學(xué)模擬.pdf

1、分子動(dòng)力學(xué)模擬是考察吸附物在沸石分子篩中的熱力學(xué)性質(zhì)以及動(dòng)力學(xué)性質(zhì)的有效方法。它能在分子水平上對(duì)實(shí)際實(shí)驗(yàn)中復(fù)雜的現(xiàn)象進(jìn)行推演，從而指導(dǎo)膜設(shè)計(jì)開發(fā)。計(jì)算機(jī)輔助計(jì)算是研究沸石膜微觀性能以及滲透機(jī)制的合理手段。更突出地是，分子動(dòng)力學(xué)模擬描述了動(dòng)態(tài)行為和傳遞機(jī)理。隨著蒙泰卡羅(MC)方法和分子動(dòng)力學(xué)模擬技術(shù)的發(fā)展，結(jié)合了計(jì)算機(jī)性能的優(yōu)良表現(xiàn)，分子模擬技術(shù)已經(jīng)能夠在保證合適的精確度和合理性的基礎(chǔ)上，對(duì)一系列的組分氣體在不同的沸石膜中的吸附和擴(kuò)散等

2、相關(guān)性能進(jìn)行預(yù)測(cè)分析。分子模擬技術(shù)是一個(gè)能夠從數(shù)量和質(zhì)量級(jí)上來(lái)了解沸石膜-吸附質(zhì)組成的體系的微觀表現(xiàn)的有效工具。它可以預(yù)測(cè)考察的吸附質(zhì)在膜中的表現(xiàn)行為以及沸石膜的性能表現(xiàn)。 全文的主要內(nèi)容和創(chuàng)新點(diǎn)如下： 1.從氣體分子和沸石膜之間的相互作用能量分布比例變化的角度來(lái)探討氣體組分吸附和擴(kuò)散機(jī)理的本質(zhì)原因，是本文創(chuàng)新點(diǎn)之一。利用分子動(dòng)力學(xué)模擬方法(包括MD和GCMC)對(duì)沸石膜中的MFI膜和DDR膜的吸附擴(kuò)散性能進(jìn)行了模擬研究。

3、對(duì)CO2和CH4在DDR膜中的吸附模型和混合組分的傳質(zhì)機(jī)理進(jìn)行了考察，其中包括單一氣體和混合組分的自擴(kuò)散系數(shù)隨載量的變化。結(jié)果表明，單一組分的吸附模型符合Langmuir吸附模型。在混合物中發(fā)生了競(jìng)爭(zhēng)吸附，并且CO2的吸附占主要地位。在擴(kuò)散系數(shù)的模擬計(jì)算中，假定DDR膜的骨架結(jié)構(gòu)是剛性的。模擬得到的吸附參數(shù)與文獻(xiàn)值吻合良好，說(shuō)明模擬采用的參數(shù)的準(zhǔn)確性； 2.討論了DDR膜晶軸取向?qū)O2/CH4混合物分離性能的影響，是本文創(chuàng)新點(diǎn)

4、之二。在DDR膜晶軸XYZ三個(gè)方向上，我們對(duì)二者的擴(kuò)散系數(shù)進(jìn)行的對(duì)比，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，CO2在。DDR膜的X方向上的擴(kuò)散速率最快，在Z方向上的擴(kuò)散速度最慢，而CH4在Y方向上的方向上的擴(kuò)散速率最快，在X方向上的擴(kuò)散速度最慢，從而可以得出這樣的結(jié)論：DDR膜在X晶軸取向時(shí)，DDR膜對(duì)CO2和CH4的混合體系有優(yōu)良的擴(kuò)散分離性能。 3.構(gòu)建了帶有晶間孔的MFI膜的模擬模型，是本文創(chuàng)新點(diǎn)之三。采用巨正則蒙泰卡羅(GCMC)和非平衡分子動(dòng)力學(xué)