Mg-,n-（n=2-8），Mg-,n-La（n=2-6）和Mg-,n-Ti（n=2-6）團(tuán)簇的第一性原理計(jì)算研究.pdf

1、近些年金屬原子團(tuán)簇引起了研究者極大的興趣，因?yàn)樗鼈兂藢?duì)很多技術(shù)工藝產(chǎn)生了直接的影響，還表現(xiàn)出了許多在其他元素的團(tuán)簇中未被發(fā)現(xiàn)的新奇的特點(diǎn)和現(xiàn)象。例如：這其中之一就是中性金屬原子團(tuán)簇中結(jié)合鍵隨著原子數(shù)的增加而發(fā)生轉(zhuǎn)變的現(xiàn)象。事實(shí)上小的金屬團(tuán)簇常常不具備金屬狀態(tài)下所具有的一些金屬特性。隨著原子數(shù)的增加，這些性質(zhì)才逐步的表現(xiàn)出來。這些轉(zhuǎn)變是單一的嗎?這些轉(zhuǎn)變有一定的尺寸范圍嗎?對(duì)于這些問題的回答都是非常粗略的，因?yàn)檫@個(gè)現(xiàn)象是非常復(fù)雜的、多重

2、性的，而且涉及到團(tuán)簇很多的性質(zhì)。因此，要研究這個(gè)轉(zhuǎn)變明顯的開始或表現(xiàn)就依賴于對(duì)團(tuán)簇性質(zhì)的研究。 金屬鎂團(tuán)簇非常適合用來研究金屬團(tuán)簇的隨原子數(shù)增加的金屬性轉(zhuǎn)變行為。兩個(gè)原子的鎂團(tuán)簇表現(xiàn)出來較弱的范德華鍵合，而隨著鎂原子數(shù)的增加逐步表現(xiàn)出更強(qiáng)的鍵合。 本文利用Gaussian03程序?qū)gn(n=2-8)，Mg<,n>La(n=2-6)和Mg<,n>Ti(n=2-6)團(tuán)簇可能的幾何拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)進(jìn)行了計(jì)算和優(yōu)化，給出了它們最穩(wěn)定的

3、幾何構(gòu)型。同時(shí)計(jì)算了團(tuán)簇的總能量、總能量的二階差分、每個(gè)原子的平均束縛能、平均鍵長(zhǎng)、最高占據(jù)軌道和最低非占據(jù)軌道之間的能隙，利用這些量隨鎂原子數(shù)的增加而呈現(xiàn)的變化分析了團(tuán)簇的穩(wěn)定性、能級(jí)特點(diǎn)、團(tuán)簇得失電子的能力以及團(tuán)簇中金屬性的轉(zhuǎn)變。最后對(duì)Mg<,n>(n=2-8)團(tuán)簇和加入鈦、鑭原子后的團(tuán)簇進(jìn)行了比較。結(jié)果表明鑭、鈦原子的加入對(duì)鎂團(tuán)簇的穩(wěn)定幾何構(gòu)型的改變并不明顯；由于鑭、鈦原子的外層電子的排布與鎂原子有很大的差異，它們的加入使得鎂團(tuán)簇