AlnN2(n=1-18)團簇的幾何和電子結(jié)構(gòu)的第一性原理研究.pdf

1、采用團簇研制新型材料是近年來團簇研究由基礎(chǔ)向應(yīng)用發(fā)展的重要方面,而作為第三代半導(dǎo)體材料的氮化鋁,其團簇的研究得到了廣泛的關(guān)注。本論文基于密度泛函理論的第一性原理的計算方法(全勢能線性Muffin-tin軌道分子動力學(xué)方法和Dmol3程序的結(jié)合),對在光電子領(lǐng)域具有廣泛應(yīng)用的氮化鋁材料的AlnN2(n=1-18)團簇的幾何和電子結(jié)構(gòu)做了系統(tǒng)的研究。
　　 在幾何結(jié)構(gòu)方面,我們首先利用全勢能線性Muffin-tin軌道分子動力學(xué)方法

2、(FP-LMTO)對初始結(jié)構(gòu)進(jìn)行廣泛的搜索,選擇能量較低的初始結(jié)構(gòu),對稱性高的結(jié)構(gòu),以及前人報道過的穩(wěn)定結(jié)構(gòu),利用Dmol3程序進(jìn)行優(yōu)化,從而獲得AlnN2團簇的穩(wěn)定結(jié)構(gòu),最后分析團簇的穩(wěn)定結(jié)構(gòu)隨著鋁原子數(shù)目增加的變化規(guī)律。對團簇的基態(tài)結(jié)構(gòu)研究發(fā)現(xiàn),當(dāng)鋁原子數(shù)n≦5時,團簇的基態(tài)結(jié)構(gòu)為平面,其中鋁原子數(shù)為1和2的團簇存在N-N鍵,鋁原子數(shù)從3開始,團簇的N-N鍵消失,Al-N鍵的形成對團簇的穩(wěn)定性有重要作用。而當(dāng)n=6開始,團簇的基態(tài)結(jié)

3、構(gòu)開始出現(xiàn)立體結(jié)構(gòu)。對鋁原子數(shù)在n=6-11過渡范圍,團簇的最穩(wěn)定結(jié)構(gòu)大體上都是在Al6N2的八面體基態(tài)結(jié)構(gòu)的基礎(chǔ)上添加相應(yīng)的Al原子而得到.鋁原子數(shù)從12開始的團簇,AlnN2團簇的最穩(wěn)定結(jié)構(gòu)出現(xiàn)了Al13團簇基態(tài)結(jié)構(gòu)的框架,其中Al12N2是在Al13N2的基礎(chǔ)上減去一個Al原子而得到。當(dāng)n≥13時,團簇的基態(tài)結(jié)構(gòu)是在Al13N2正二十面體的基礎(chǔ)上添加相應(yīng)的Al原子。
　　 對于團簇基態(tài)結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性,我們計算了平均每原子的結(jié)