SAPO-34及復合膜的制備、表征及其膜反應器性能研究.pdf

1、沸石膜具有與分子尺寸相近的孔道體系，能耐高溫、化學及生物侵蝕，可在分子級別上進行物質分離，并在實現(xiàn)催化分離一體化及光電子、化學傳感器等領域中顯示了潛在的應用前景。SAPO—34(CHA型)沸石具有獨特的孔道結構，孔徑大小為0.38 nm，是一種性能優(yōu)良的催化劑且在小分子氣體分離中具有良好的分離性能，在催化和分離等過程中具有潛在的應用價值?；赟APO—34沸石材料，合成出性能優(yōu)良的SAPO34沸石膜及其復合膜，構建催化反應和分離一體化膜

2、反應器，具有重要意義。 本文系統(tǒng)地研究了合成條件對SAPO—34分子篩的影響，采用不同的合成手段調控合成了不同粒徑大小的SAPO—34分子篩晶種。在多孔陶瓷管上合成了SAPO—34沸石膜和SAPP—34/炭復合膜，探討了成膜條件對SAPO—34及復合膜的影響，并采用XRD、SEM、等手段進行了表征，研究了合成膜的氣體滲透特性；開展了SAPO—34沸石膜和SAPO—34/炭復合膜在甲烷脫氫無氧芳構化反應中的應用工作，構建了SAPO

3、—34沸石膜及SAPO—34/炭膜反應器，評價了膜反應器的反應性能，與固定床反應器進行了比較。 (1)以四乙基氫氧化銨(TEAOH)為模板劑，分別考察了合成溫度、合成時間、陳化時間、合成液中水含量對SAPO—34分子篩合成的影響；通過加入品種、微波加熱和預處理硅源有效地調控了分子篩的大小，制備得到的分子篩粒徑分別為1μm、200 nm和400 nm，且分子篩的粒徑分布均一，結晶度較高。 (2)分別采用常規(guī)加熱和微波加熱在

4、多孔陶瓷管上合成了SAPO—34沸石膜。在以N2為吹掃氣，溫度為973 K且進料壓和滲透壓均為為0.1MPa時，常規(guī)和微波加熱合成的SAPO—34沸石膜對H2/CH4的理想選擇性分別為27和45，H2的滲透率分別為3.5×10-7mol·Pa—1·m—2·s-1和2.32×10-7 mol·Pa—1·m—2·s-1。膜在溫度為973 K下均具有良好的穩(wěn)定性。 (3)采用浸漬提拉法在多孔陶瓷管上制備了SAPO—34/炭復合膜。室溫

5、下，膜對H2/CH4的和CO2/CH4分離選擇性分別為112和253。在以N2為吹掃氣，溫度為973 K且進料壓和滲透壓均為0.1 MPa時，膜對H2/CH4的理想選擇性為78，H2的滲透率達到8.2×10-8 mol·Pa—1·m—2·s-1. (4)構建了SAPO—34及SAPO—34/炭膜反應器，并進行了甲烷無氧芳構化反應。結果表明：反應溫度為973 K，在SAPO—34沸石膜反應器和SAPO—34/炭膜反應器中，甲烷的轉