鈦酸鉛基鐵電薄膜組織結(jié)構(gòu)控制及性能研究.pdf

1、PbTiO3(PT)基鐵電薄膜在熱釋電探測器，動態(tài)隨機存儲器，非揮發(fā)性鐵電存儲器及微電機械系統(tǒng)系中具有廣泛的應(yīng)用前景。但是，將PT基鐵電薄膜應(yīng)用于實際器件時，還存在一些障礙，總的說來主要有體材料優(yōu)良電學性能的保持，降低處理溫度，提高抗極化疲勞和降低漏電流這四個方面。另外，對于PT基鐵電薄膜熱釋電方面的應(yīng)用來說，為提高各項優(yōu)值，必須有盡量大的熱釋電系數(shù)和盡量小的介電常數(shù)。本文在利用溶膠凝膠技術(shù)制備 Pb(Zr0.52Ti0.48)O3(P

2、ZT)、Pb(Nb0.01Zr0.2Ti0.8)O3(PNZT)和Pb0.8La0.1Ca0.1Ti0.975O3(PLCT)薄膜的基礎(chǔ)上，針對薄膜實際應(yīng)用亟待解決的一系列突出問題，深入研究了薄膜織構(gòu)控制與低溫晶化工藝、界面性質(zhì)、殘余應(yīng)力、鐵電及熱釋電性能之間的關(guān)系。
　　通過改變熱分解溫度，在(111)Pt/TiO2/SiO2/Si基底上成功得到了帶有不同強織構(gòu)的PZT薄膜，當熱分解溫度較低時，薄膜為(111)織構(gòu)，而當熱分解溫

3、度較高時，薄膜則表現(xiàn)為強烈的(100)取向，研究發(fā)現(xiàn)，對于準同型相界附近區(qū)域的PZT薄膜來說，擇優(yōu)取向和相結(jié)構(gòu)嚴重影響薄膜的電疇結(jié)構(gòu)和極化行為，從而嚴重影響薄膜的鐵電性能，在較低的電場強度下，處于R相或M相具有(111)織構(gòu)的薄膜鐵電性能較好，而當電場強度較大時，處于T相具有(100)織構(gòu)的薄膜表現(xiàn)出更為良好的鐵電性能。
　　對于(100)取向的PLCT薄膜來說，熱分解溫度不僅能改變薄膜的織構(gòu)度，而且還能改變薄膜中所受殘余應(yīng)力的大

4、小和符號。以此為基礎(chǔ)，分析了織構(gòu)度和殘余應(yīng)力對(100)織構(gòu) PLCT薄膜相變行為的影響，發(fā)現(xiàn)織構(gòu)度和殘余應(yīng)力能有效改變薄膜的相變溫度，并利用朗道－德文希爾理論對上述結(jié)果進行理論模擬，證實理論模擬與實驗結(jié)果相符。最后利用熱釋電薄膜表觀性能與其相變溫度密切相關(guān)的特點，闡明了強(100)織構(gòu)PLCT薄膜殘余應(yīng)力對薄膜熱釋電性能的影響規(guī)律。
　　利用sol-gel技術(shù)在450?C的低晶化溫度下制備得到了高度(100)取向的PLCT薄膜，

5、并且以 PLCT薄膜為種子層，成功實現(xiàn)了 PNZT薄膜在450°C時低溫晶化，同時發(fā)現(xiàn)，PLCT種子層厚度對PNZT薄膜織構(gòu)類型有著非常重要的影響，隨著種子層厚度的增加，PNZT薄膜的織構(gòu)逐漸由(111)取向到(100)取向轉(zhuǎn)變，實現(xiàn)了通過PLCT種子層厚度控制PNZT薄膜晶體學織構(gòu)的目的。另外，界面處PLCT種子層的引入為 PNZT薄膜提供了形核質(zhì)點，提高了 PNZT薄膜的剩余極化強度和熱釋電性能，同時減少了缺陷在界面處的形成和積累，

6、使 PNZT薄膜的抗疲勞特性得以提高的同時，大幅降低了薄膜的漏電流密度。
　　綜合利用PLCT薄膜低溫晶化且?guī)в袕?100)織構(gòu)的特點，成功制備得到“三明治”結(jié)構(gòu)的PLCT多孔薄膜。在多孔化、大幅降低介電常數(shù)的同時，“三明治”結(jié)構(gòu)的薄膜依然保持強織構(gòu)、高熱釋電性能以及小的漏電流。研究發(fā)現(xiàn)，退火晶化過程中的升溫速率對薄膜孔洞含量的多少有著非常重要的影響，闡明了晶化過程中升溫速率對“三明治”結(jié)構(gòu)PLCT多孔薄膜的織構(gòu)、鐵電性能和熱釋電

7、性能的影響規(guī)律。同樣利用PLCT薄膜低溫晶化且?guī)в袕?100)織構(gòu)的特點，在晶化溫度為450℃的低溫下制備得到了強(100)織構(gòu)的PLCT/PNZT多層薄膜，研究表明經(jīng)過450℃低溫晶化的薄膜膜面平整致密，層與層之間界限分明，界面擴散比較少。相對于PLCT薄膜，PLCT/PNZT多層薄膜在介電常數(shù)大幅下降的同時，剩余極化強度和熱釋電系數(shù)也得到了提高，從而使PLCT/PNZT多層薄膜的電壓響應(yīng)優(yōu)值和探測優(yōu)值也得到了較大幅度的提高。實現(xiàn)了通