沸石-炭雜化膜的制備及其氣體分離性能.pdf

1、氣體分離膜具有分離效率高、能耗低、操作簡單等優(yōu)點(diǎn)，近年來得到了迅速的發(fā)展。聚合物膜由于難以超越Robesen上限，不耐高溫、不耐腐蝕等缺點(diǎn)制約了其在氣體分離領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用。炭膜，因其具有發(fā)達(dá)的可區(qū)分氣體分子尺寸大小的納米級(jí)超細(xì)微孔結(jié)構(gòu)，良好的熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性，在氣體分離領(lǐng)域顯示出巨大的潛力。但目前炭膜滲透性仍然較低，難以滿足工業(yè)化應(yīng)用要求。為了解決這一難題，我們將具有規(guī)則微孔孔道結(jié)構(gòu)的沸石分子篩，摻入炭膜前驅(qū)體，制備的沸石/炭雜化膜

2、在保持高O2/N2選擇性的前提下，其滲透性能顯著提高。 本論文以聚酰胺酸為前驅(qū)體，分別摻雜ZSM-5型、β型、Y型沸石經(jīng)高溫炭化制備了三種沸石/炭雜化膜，通過純組分氣體(H2，CO2，O2，N2)的滲透實(shí)驗(yàn)對雜化膜的氣體滲透性能進(jìn)行測定，使用透射電鏡(TEM)，X射線衍射(XRD)對雜化膜的微結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征。研究了沸石的含量，粒度，孔道結(jié)構(gòu)，熱穩(wěn)定性對沸石/炭雜化膜的微結(jié)構(gòu)和氣體滲透性能的影響。 結(jié)果表明，隨著膜內(nèi)沸石含量

3、的提高，沸石/炭雜化膜的氣體滲透性能明顯提高，選擇性下降。炭化溫度為700℃，沸石含量為15％的Y型沸石/炭雜化膜O2的氣體滲透系數(shù)為501 barrer，O2/N2選擇性為15.6。由沸石團(tuán)聚而導(dǎo)致沸石粒度的增大對沸石/炭雜化膜氣體滲透性能影響很小，但會(huì)降低氣體的選擇性，而由沸石單晶粒徑的增大而導(dǎo)致沸石粒度的增大會(huì)使沸石/炭雜化膜氣體滲透性增強(qiáng)，選擇性降低。沸石孔徑的增大會(huì)減小氣體在沸石/炭雜化膜中的擴(kuò)散阻力，導(dǎo)致β型沸石/炭雜化膜的

4、氣體滲透性大于ZSM-5型沸石/炭雜化膜。沸石陽離子的改變會(huì)影響沸石對極性氣體的吸附能力，由于NaY型沸石對CO2較強(qiáng)的吸附作用導(dǎo)致CO2在NaY型沸石/炭雜化膜的滲透系數(shù)小于HY沸石/炭雜化膜的滲透系數(shù)。炭化溫度會(huì)對沸石/炭雜化膜的氣體分離性能產(chǎn)生重要影響。隨著炭化溫度的升高，沸石/炭雜化膜的氣體滲透性下降，選擇性升高。當(dāng)炭化溫度從700℃升高到800℃后，β型沸石/炭雜化膜和Y型沸石/炭雜化膜的氣體滲透系數(shù)都會(huì)顯著降低，但是熱穩(wěn)定性