新型微纖結構化Ni基復合催化劑的氨分解制氫.pdf

1、本文采用燒結金屬微纖結構化細粒子技術，發(fā)展了一種新型薄層整體式高效氨分解制氫復合床反應器，考察了載體、助劑對微纖結構化催化劑催化氨分解反應的影響，并驗證了微纖結構化復合催化劑對反應過程具有強化效能。 在微纖結構化的AC、SiO<,2>和Al<,2>O<,3>復合材料負載的Ni基催化劑中，以微纖結構化的Al<,2>O<,3>復合材料負載的Ni基催化劑表現(xiàn)出最好的催化活性。催化劑的最佳焙燒溫度為250℃，Ni的最佳負載量為10wt％

2、。 與共浸漬法制備的微纖結構化10wt％Ni/CeO<,2>-Al<,2>O<,3>催化劑相比，分步浸漬法制各的催化劑表現(xiàn)出較好的活性，Ni和助劑CeO<,2>最佳負載量為10wt％。反應溫度600℃，氨流速145 sccm，催化劑體積0.5 mL時，微纖結構化10wt％NUCeO<,2>-Al<,2>O催<,3>化劑連續(xù)運行100h，氨分解轉化率基本穩(wěn)定在99％。 在相同反應條件下，與2mm大顆粒固定床相比，整體式微纖

3、結構化細粒子催化劑復合床可以使催化劑的體積減小4倍，催化劑的質量減小5倍(去除微纖的質量，催化劑用量可減小9倍)。 加入稀土氧化物助劑能提高催化劑表面Ni的分散度，提高催化劑的氨分解活性。微纖結構化Ni/REO-Al<,2>O<,3>催化劑的活性順序為：Ni/CeO<,2>-Al<,2>O<,3>>Ni/La<,2>O<,3>-Al<,2>O<,3>～Ni/Pr<,6>O<,11>-Al<,2>O<,3>>Ni/Sm<,2>O<

4、,3>-Al<,2>O<,3>>Ni/Y<,2>O<,3>-Al<,2>O<,3>。 Ni微纖在Ce(NO<,3>)<,3>·6H<,2>O和Al(NO<,3>)<,3>·6H<,2>O(CeO<,2>∶Al<,2>O<,3>=1∶9，質量比)混合溶液中化學改性后，催化劑表現(xiàn)出最高的催化活性，延長Ni微纖在Ce/Al溶液中的改性時間，氨分解轉化率基本不變。Ni微纖催化劑經(jīng)化學改性后，顯著提高了其表面暴露的Ni原子數(shù)，但對反應表觀