鐵基復(fù)合納米催化劑的制備及其催化氨分解的研究.pdf

1、目前，新能源的開(kāi)發(fā)和利用已成為世界各國(guó)普遍關(guān)注的問(wèn)題。氫是一種備受關(guān)注的二次能源載體，具有清潔、高效、可循環(huán)利用等優(yōu)點(diǎn)。對(duì)于氫氣的應(yīng)用來(lái)說(shuō)，直接用氫作為燃料無(wú)論是在儲(chǔ)存方面還是運(yùn)輸方面都存在諸多問(wèn)題，而在線制氫技術(shù)既能解決制氫問(wèn)題，又能解決儲(chǔ)氫問(wèn)題，應(yīng)用前景十分廣闊。氨是一種富氫化合物，儲(chǔ)氫密度高，易于運(yùn)輸，價(jià)格低廉，而且不含碳元素，從源頭上杜絕了CO的產(chǎn)生，因而氨分解在線制氫受到人們廣泛關(guān)注。
　　目前對(duì)氨分解催化劑的研究主要包

2、括貴金屬催化劑和過(guò)渡金屬催化劑兩大類。貴金屬催化劑催化活性高，對(duì)設(shè)備的耐腐蝕能力要求較高;過(guò)渡金屬催化劑儲(chǔ)量豐富，制備方法主要以浸漬法為主，在氨分解反應(yīng)的高溫反應(yīng)條件下由于其穩(wěn)定性較差，催化活性并不理想。因此，設(shè)計(jì)一種同時(shí)兼具高活性和高穩(wěn)定性的催化劑具有重要的意義。
　　鐵基催化劑是人們研究較多的一類催化劑，研究發(fā)現(xiàn)鈰作為助劑可以提高其催化活性和穩(wěn)定性，因此本論文設(shè)計(jì)合成了一系列鐵基復(fù)合納米催化劑，并通過(guò)XRD、TEM、BET、I

3、CP等技術(shù)對(duì)催化劑的結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征，測(cè)試其氨分解活性，以期獲得兼具高活性和穩(wěn)定性的鐵基催化劑。具體的工作內(nèi)容如下:
　　（一）利用溶劑熱法成功合成了四氧化三鐵納米球，并利用不同的包覆方法成功制備了Fe-Ce和Fe-Ti復(fù)合納米催化劑，將其應(yīng)用于催化氨分解反應(yīng)。采用透射電子顯微鏡(TEM)、X射線衍射(XRD)、原位X射線衍射(in situ XRD)、程序升溫還原(TPR)和物理吸附儀(BET)等一系列表征手段對(duì)反應(yīng)前和反應(yīng)后的的催

4、化劑樣品進(jìn)行了結(jié)構(gòu)表征和原位測(cè)試表征。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明相比于純四氧化三鐵催化劑，包覆了二氧化鈰的鐵基復(fù)合納米催化劑在溫度為650℃空速為24,000cm3·gcat-1·h-1的反應(yīng)條件下氨的轉(zhuǎn)化率接近100％，并且在600℃長(zhǎng)達(dá)60 h的穩(wěn)定性測(cè)試中催化活性并沒(méi)有衰減，具有較好的穩(wěn)定性。單純的四氧化三鐵催化劑雖然活性組分的含量最高，但由于其在高溫時(shí)不穩(wěn)定，其活性最差，鈰或鈦的加入可以提高其高溫穩(wěn)定性以及催化活性。
　?。ǘ┩ㄟ^(guò)調(diào)節(jié)

5、鐵的摩爾含量利用一步水熱法制備了一系列Fe-Ce和Fe-La復(fù)合催化劑，利用元素分析(ICP-AES)、透射電子顯微鏡(TEM)、X射線衍射(XRD)和物理吸附儀(BET)等技術(shù)手段對(duì)新制備的以及反應(yīng)后的催化劑進(jìn)行結(jié)構(gòu)表征。通過(guò)元素分析(ICP-AES)、透射電子顯微鏡(TEM)、X射線衍射(XRD)表征發(fā)現(xiàn)鐵成功的摻入到氧化鈰和氫氧化鑭的晶格中。將不同比例的Fe-Ce和Fe-La催化劑用于氨分解反應(yīng)，實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，隨著催化劑中鐵含量的提高