硼氮納米管的密度泛函理論研究.pdf

1、自碳納米管被發(fā)現(xiàn)以來，納米管作為一種新型的納米材料引起了研究人員極大的興趣和廣泛的關注。隨著實驗技術和理論計算方法的發(fā)展，對納米管材料的研究已經(jīng)成為目前納米科技領域的研究熱點。硼氮納米管是繼碳納米管之后在實驗上成功合成的納米管材料之一。因其獨特的結構和性質，硼氮納米管在很多領域都具有潛在的應用價值。本論文采用了密度泛函理論計算對硼氮納米管的結構缺陷、表面修飾和摻雜雜質等性質進行了研究。我們研究結果將有助于人們增加對硼氮納米管物性的認識，

2、為該材料未來的實際應用奠定一定的理論基礎。 本論文共分五章。第一章簡要介紹了密度泛函理論的理論框架和發(fā)展過程。密度泛函理論是以基態(tài)電子密度為基礎，假定一個多粒子體系的任何性質都是基態(tài)電子密度的函數(shù)。其實際應用是以Kohn-Sham方程為基礎，通過將多體相互作用包含在交換關聯(lián)能量中，使得多體問題簡化為有效單粒子問題。密度泛函理論發(fā)展的一個主要方向就是尋找合適的交換關聯(lián)能量泛函。此外，與其它理論的結合使得密度泛函理論的應用領域不斷擴

3、大。本章最后還簡要介紹了本論文所使用的計算軟件包。 第二章簡要地回顧了自碳納米管發(fā)現(xiàn)以來，各種無機納米管材料的研究進展。其中我們重點介紹了硼氮納米管的研究現(xiàn)狀，目前實驗和理論上取得的進展等。我們發(fā)現(xiàn)硼氮納米管是具有巨大潛在應用價值的新型納米材料。但由于硼氮納米管實驗合成和表征手段的不完善，目前對于硼氮納米管的研究遠沒有達到實用化的階段。相比碳納米管，對于硼氮納米管實驗或者理論研究都缺乏系統(tǒng)性的研究成果，仍有諸多問題有待于解決。正

4、是基于這個原因，在本論文中我們選擇了硼氮納米管作為理論研究對象。 從第三章開始，將介紹本人在論文中的研究工作。 第三章論及了硼氮納米管中結構缺陷。在本章中，我們系統(tǒng)地研究了包括B、N單原子空位缺陷、雙原子空位缺陷和SW缺陷在內的，硼氮納米管中幾種普遍存在的結構缺陷的物理性質。我們的研究內容包括了缺陷的幾何結構、能量穩(wěn)定性等，及其在不同尺寸(管徑)納米管上的演化特征；此外我們還研究了結構缺陷沿著硼氮納米管管壁的遷移行為，從

5、而了解了實驗制備過程中結構缺陷的修復機理。我們的研究結果對于現(xiàn)有的一種合成硼氮納米管的實驗方法提供了可靠的理論依據(jù)，因而有著重要的實際意義。 第四章分析了硼氮納米管的化學修飾。硼氮納米管的化學修飾包括共價修飾和非共價修飾兩類修飾方法，這是硼氮納米管研究的一個重要方向。在本章中我們研究了過渡族金屬鐵對硼氮納米管的共價修飾和有機二萘嵌苯分子衍生物分子的非共價修飾的情況。對于前者我們的研究側重于金屬鐵的修飾對硼氮納米管的電子結構和磁性

6、質的調節(jié)；而對于后者，我們將重點對修飾前后紅外吸收峰紅移的實驗現(xiàn)象給予理論解釋。 第五章首先回顧了對于硼氮納米管光學性質的實驗和理論的研究進展。在本章中，為了解釋硼氮納米管中氧替位雜質所引起的低能輻射躍遷發(fā)光峰的實驗現(xiàn)象，我們提出了一個針對性的氧替位硼氮納米管理論模型。我們利用第一性原理計算系統(tǒng)地研究了該氧替位硼氮納米管的結構和電子態(tài)性質，并對實驗光譜測量結果進行了理論模擬。我們的計算結果表明，實驗中觀察到的低能發(fā)光峰是硼氮納米