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文檔簡介
1、本文依據(jù)分子設(shè)計原理,采用常規(guī)水溶液合成方法和水熱合成方法,合成了一系列具有Strandberg結(jié)構(gòu)的無機、有機雜化化合物,并通過元素分析、IR、XRPD、TG分析及X-射線單晶結(jié)構(gòu)對這些化合物進行了表征。探討了化合物生成的適宜pH條件,研究了在水溶液中的電化學性質(zhì)及其對H2O2分解反應(yīng)的催化活性。在水熱條件下,利用Keggin結(jié)構(gòu)磷鉬酸鹽在氨性溶液中降解,合成了新穎結(jié)構(gòu)的1:8型磷鉬酸鹽。
⑴利用水熱合成方法,以簡單含氧
2、酸鹽為原料,在不同的pH條件下合成了3個Strandberg結(jié)構(gòu)的無機、有機雜化材料:(C2H10N2)2[H2P2Mo5O23](化合物1);(C2H10N2)3[Mo5O15(P04)2]·6H2O(化合物2);(C2H10N2)[Na(H2O)5HPO4]2(化合物3)?;衔?-3合成過程中所用原料、反應(yīng)溫度及實驗操作相同,但溶液的pH值不同。結(jié)果顯示:弱酸性對Strandberg結(jié)構(gòu)的形成有利,但當pH值高于8時,只得到簡單結(jié)
3、構(gòu)的磷酸鹽?;衔?、2對H2O2還原均具有良好的催化作用。
⑵利用常規(guī)水溶液合成方法,合成了2個含聯(lián)咪唑及苯并咪唑的Strandberg結(jié)構(gòu)的無機-有機雜化材料:(C6H8N4)3[P2Mo5O23]·2H2O(化合物4);(C7HTN2)3(C7H9N2)2[(HPO4)2 Mo5O15]·5H2O(化合物5)。
⑶利用常規(guī)水溶液合成方法,以Cu為橋聯(lián)金屬,合成了2個含Strandberg結(jié)構(gòu)的多酸-過渡
4、金屬-有機物的無機-有機雜化材料:[Cu(C6H6N4)2(H2O)]·[Cu(C6H6N4)2](HPO4)2(Mo5O15)}·6H2O(化合物6);{[Cu(C6H6N4)2]2[(HPO4)2Mo5O15]}·6H2O(化合物7)。
⑷利用水熱合成方法,通過氨性溶液中Keggin結(jié)構(gòu)降解得到了1個新的1:8型四缺位Keggin結(jié)構(gòu)磷鉬酸鹽,(NH4)3H2[H2PMo8O30]·4H2O(化合物8)。實驗結(jié)果表明,
5、[PMo8O30]7-對H2O2分解具有電催化活性。
⑸利用聯(lián)咪唑為配體合成了2個Zn和Cd的磷酸鹽配位聚合物:[Zn2(C6H6N4)(HPO4)2]n(化合物9)。{[Cd(C6HsN4)2PO4]PO4·H2O}n(化合物10)?;衔?中,分子單元間通過共用磷酸根的氧和聯(lián)咪唑中的氮形成無限的三維結(jié)構(gòu)。而化合物10中,分子單元間通過磷酸根的氧形成一維連狀結(jié)構(gòu),鏈與鏈之間通過游離的磷酸根和水形成的氫鍵構(gòu)筑成無限三維超分
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