吸附相反應技術制備Ag-SiO-,2-納米復合材料的研究.pdf

1、本文利用乙醇—水—SiO2體系中形成的吸附層作為納米反應器制備了Ag/SiO2納米復合材料。論文首先綜述了納米Ag和納米復合材料的性能和應用，對納米復合材料的制備方法按照是否利用納米反應器的思路分為傳統(tǒng)方法和微尺度反應技術。并將微尺度反應技術分為硬約束型和軟約束型兩大類進行詳細介紹：硬約束型介紹了多孔材料和層狀硅酸鹽作為納米反應器的機理、特點和應用；軟約束型介紹了反相微乳液技術的機理、特點和應用。 在總結國內外研究成果的基礎上重

2、點介紹了另一種軟約束型微尺度反應技術——吸附相反應技術的機理和特點，并提出了吸附相反應得以進行的兩個關鍵因素：吸附層的形成和反應發(fā)生的具體場所。在總結已有研究成果的基礎上，提出了本論文的研究設想和實驗思路。 按照實驗設想，作者首先選擇了四個體系進行實驗，對吸附質(抗壞血酸、AgNO3、檸檬酸鈉、NaOH)在吸附層和乙醇體相中的分配對吸附相技術制備Ag/SiO2影響進行了研究，發(fā)現吸附質在吸附層中的分配比例較大時，生成的Ag粒子較

3、小，分散比較均勻；NaOH是一種易于富集于吸附層的吸附質，對比實驗證明吸附層就是Ag粒子的生成場所，并確定了以NaOH為吸附質的體系作為后繼實驗的研究對象。 針對NaOH作為吸附質的確定體系，作者設計了NaOH濃度、溫度以及水濃度等實驗，并結合電導率儀、透射電子顯微鏡(TEM)、X-射線衍射儀(XRD)、電子能譜儀以及UV-Vis光譜等多種表征手段對反應過程進行了研究，發(fā)現：(1)NaOH濃度增加將導致NaOH在吸附層相和乙醇體

4、相中的分配比先增加后減少，Ag粒子粒徑則先減小后增大；(2)水濃度增加將導致硅膠表面NaOH吸附量將逐漸增加，Ag粒子粒徑則逐漸減小，分布變均勻；(3)溫度升高將導致硅膠表面NaOH吸附量逐漸增加，生成Ag粒子的時間和Ag粒子粒徑都在25～40℃之間存在突變。 作者在深入探討吸附相反應技術中吸附層的形成、NaOH的分配以及Ag的生成反應三個基本過程機理的基礎上，提出：體系中存在乙醇體相、硅膠表面和吸附層三個反應場所，不同反應場所

5、Ag粒子的生成機理不同，導致Ag粒子形貌的改變；不同的實驗條件就是通過改變Ag的生成反應場所來最終改變Ag粒子形貌。以此為基礎上，作者分析得到了NaOH濃度、水濃度和溫度對Ag形成機理的影響規(guī)律：(1)NaOH濃度的變化改變了NaOH在吸附層和乙醇體相中的濃度差，兩相中NaOH濃度差的大小決定了Ag的生成場所；(2)水濃度的變化改變了吸附層的厚度，吸附層的厚度決定了Ag的生成場所；(3)溫度對吸附層的厚度有重要影響，吸附層厚度的變化改變