FeO基熔鐵氨合成催化劑的抗毒性能及其中毒機(jī)理研究.pdf

1、氨是最基本的化工原料之一，工業(yè)上氮肥的生產(chǎn)和更進(jìn)一步的含氮化合物的合成都是以氨為起始原料，因此合成氨工業(yè)在國民經(jīng)濟(jì)中占有十分重要的地位。合成氨用FeO基催化劑打破了傳統(tǒng)經(jīng)典結(jié)論，擺脫Fe3O4體系的理論體系，它具有活性高、易還原等優(yōu)點(diǎn)，因此在眾多中小型合成氨廠有著極為廣泛的應(yīng)用。而在工業(yè)生產(chǎn)中，由于合成氣雜質(zhì)含量超標(biāo)或生產(chǎn)過程操作不當(dāng)導(dǎo)致氨合成催化劑中毒的例子屢見不鮮，為了更進(jìn)一步完善FeO基催化劑的理論體系，同時(shí)也為了給工業(yè)生產(chǎn)提供實(shí)

2、驗(yàn)依據(jù)，本文首次在高溫高壓條件下，采用“脈沖中毒法”較為系統(tǒng)的考察了FeO基熔鐵催化劑的抗毒性能及解毒能力，并與傳統(tǒng)的Fe3O4基熔鐵催化劑進(jìn)行了對比，得到以下結(jié)論： (1)以CO2為典型毒物研究了FeO基熔鐵催化劑的可逆中毒過程，并和Fe3O4基熔鐵催化劑進(jìn)行對比實(shí)驗(yàn)。發(fā)現(xiàn)在相同的反應(yīng)條件下，活性較好的FeO基熔鐵催化劑受毒物影響略大一些，但是催化劑解毒的時(shí)間和效果均大大好于Fe3O4基熔鐵催化劑。這種差異主要是由于催化劑的物

3、理結(jié)構(gòu)和化學(xué)性質(zhì)的不同所造成的。 (2)本文首次全面考察了各種反應(yīng)條件的改變下FeO基催化劑的抗毒性能的差異，發(fā)現(xiàn)就CO2可逆中毒過程而言，在活性最高的溫度點(diǎn)，催化劑受毒物影響越大，而溫度越高解毒過程越短；壓力越高毒物影響越大，但對解毒過程影響不大；毒物濃度越高，催化劑活性損失越大，也越難恢復(fù)。而就不可逆硫中毒而言，溫度越高硫越難吸附；壓力對硫的吸附影響不大；而在催化劑表面吸附的硫量越多，催化劑的活性越差。 (3)同樣也

4、考察了Fe3O4基熔鐵催化劑的可逆中毒和解毒過程，以及不可逆硫中毒過程，發(fā)現(xiàn)基本上反應(yīng)條件對催化劑中毒的影響規(guī)律基本和FeO基催化劑相同。 (4)通過CO2的多次可逆中毒實(shí)驗(yàn)證明，含氧毒物對熔鐵催化劑表現(xiàn)為強(qiáng)的可逆中毒作用和弱的不可逆中毒作用，而多次可逆中毒對催化劑強(qiáng)度的影響并不大。 (5)制備熔鐵催化劑時(shí)引入的硫同樣會(huì)影響催化劑的活性，即便是非常少的硫也會(huì)使催化劑的活性急劇下降，究其原因和催化劑表面硫中毒一樣，均是和催