氧化物為載體的釕基氨合成催化劑.pdf

1、氨及氨的加工產(chǎn)品在農(nóng)業(yè)、塑料、醫(yī)藥、炸藥、冶金、環(huán)保、化肥等工業(yè)中有著重要的作用。自從1904年人類首次于分散的鐵介質(zhì)上實現(xiàn)了氨的合成，世界各國就從未停止過對合成氨催化劑的研究與開發(fā)。已經(jīng)工業(yè)化的以活性碳為載體的釕基催化劑具有碳易甲烷化而流失的問題，因此需要研發(fā)其他穩(wěn)定的載體。 由于氧化鎂和氧化鋁具有化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定、機(jī)械強(qiáng)度高，容易成型等優(yōu)點，本文分別以氧化鎂、氧化鋁為載體，RuCl3-nH2O為母體，K、Ba為助劑，制備了一系列

2、單促進(jìn)或雙促進(jìn)的釕催化劑。在2.0 MPa或5.0 MPa下對所制備的催化劑進(jìn)行了活性評價，并對Ru催化劑進(jìn)行了相關(guān)的性質(zhì)表征，結(jié)果表明： Ru/MgO、K-Ru/MgO、Ba-Ru/MgO和K-Ba-Ru/MgO這四種催化劑中，堿金屬促進(jìn)的K-Ru/MgO的催化活性最好，在2.0 MPa下催化活性為552.7 mL NH3h-1g-1cat，在5.0 MPa下催化活性為1111.4 mL NH3 h-1g-1cat。在Ru/

3、Al2O3、K-Ru/Al2O3、Ba-Ru/Al2O3和K-Ba-Ru/Al2O3四種催化劑中，反應(yīng)壓力為2.0 MPa時，K-Ru/Al2O3的催化活性最好為680.6 mL NH3 h-1g-1cat；反應(yīng)壓力為5.0 MPa時，K-Ba-Ru/Al2O3的催化活性最好為822.4 mL NH3 h-1g-1cat。 通過比較壓力對釕催化劑的氨合成活性的影響我們得出，對Ru/MgO-基催化劑而言，當(dāng)反應(yīng)壓力從2.0 MPa

4、升高至5.0 MPa時，4種催化劑的催化活性隨壓力的升高而成倍的增長。而對Ru/Al2O3-基催化劑而言，升高壓力不一定有利于其催化活性的增長，其中K-Ru/Al2O3在兩種壓力下的最高催化活性只相差77.6mL NH3 h-1g-1cat， K-Ba-Ru/Al2O3的催化活性隨壓力的升高有較大的提高。這表明即使載體同樣為Al2O3或同為氧化物，反應(yīng)壓力對它們的影響是不一樣的。 負(fù)載在MgO上的4種釕催化劑的催化活性隨反應(yīng)溫度