11547.金屬氧化物催化氮氧化物的計(jì)算機(jī)模擬研究

1、答辯委員會(huì)主席：昱明、江答辯委員會(huì)成員：昌邀鏖塞挺趔I笠民王堂丕溫州醫(yī)科大學(xué)碩士學(xué)位論文中文摘要金屬氧化物催化氮氧化物的計(jì)算機(jī)模擬研究目的和意義隨著社會(huì)在不斷進(jìn)步中，人們對物質(zhì)生活的不斷追求，汽車產(chǎn)業(yè)隨之而迅猛地發(fā)展。汽車排放的尾氣污染物大概有100多種，其中最主要污染物有CO，CH，NO。，S02，硫氫化合物，固體顆粒物等。其中NO、對我們的生活造成了巨大危害。例如，影響人類健康，光化學(xué)煙霧對呼吸器官有強(qiáng)烈的刺激和致癌作用；影響植物的

2、生長，酸雨破壞植物系統(tǒng)的營養(yǎng)循環(huán)；影響全球氣候變化，破壞臭氧的循環(huán)，減少臭氧層厚度，引發(fā)溫室效應(yīng)。尋找高效清除NO。的方法十分迫切。其中，以催化凈化的方法最為環(huán)保。長期以來，被公認(rèn)為最有效的凈化汽車尾氣的催化劑是以貴金屬為主要活性組分的催化劑。然而貴金屬資源緊缺、價(jià)格昂貴，提煉困難。且貴金屬催化劑在熱穩(wěn)定性方面并不占有優(yōu)勢，是因?yàn)槠湟赘邷責(zé)Y(jié)和揮發(fā)。人們一直在尋找具有高凈化效率的催化劑。金屬氧化物相比貴金屬，其價(jià)格低廉，資源豐富，提煉簡

3、單，組成靈活多變。同時(shí)在其催化性能上，可以進(jìn)行調(diào)節(jié)。人們對其晶體結(jié)構(gòu)、電磁性、表面性能與催化活性等進(jìn)行了大量研究，為了尋找更適合的催化劑。目前對金屬氧化物催化劑用于NOx催化凈化的計(jì)算機(jī)模擬研究并不多。本論文通過計(jì)算機(jī)模擬Ti02，Z她，A1203的晶體結(jié)構(gòu)和性質(zhì)，理論上為汽車尾氣中氮氧化物(NO。)催化凈化的實(shí)用催化劑的尋找、改良提供了一些科學(xué)理論依據(jù)。理論與技術(shù)支持隨著計(jì)算機(jī)軟、硬件的技術(shù)的不斷提高，分子模擬技術(shù)己逐步成為材料科學(xué)研

4、究中的重要手段。它被廣泛應(yīng)用于計(jì)算化學(xué)，生物學(xué)，材料科學(xué)等領(lǐng)域。其研究的對象可以小至單個(gè)化學(xué)分子，大至復(fù)雜生物體系或材料體系。運(yùn)用分子模擬技術(shù)對金屬氧化物進(jìn)行模擬分析，有助于在微觀層次認(rèn)識(shí)其機(jī)理，對實(shí)際設(shè)計(jì)起到指導(dǎo)作用。從而，在實(shí)際運(yùn)用中可以縮短實(shí)驗(yàn)周期、提高效率、節(jié)約成本。發(fā)展至今天，基于DFT框架下的第一性原理方法在晶體模型結(jié)構(gòu)分析研究中得到廣泛的運(yùn)用。本論文就是在密度泛函理論框架下的第一性原理平面波贗勢法來完成計(jì)算的，采取的計(jì)算軟