18816.au高度分散aumo2(mo2=ceo2,tio2和zro2)催化界面的構建、調控及表征

1、分類號：密級：UDC：學號：405503912066南昌大學碩士研究生學位論文Au高度分散高度分散AuMO2(MO2=CeO2TiO2和ZrO2)催化界面的構建、調控及表征催化界面的構建、調控及表征ConstructionModulationacterizationofAuMO2(MO2=CeO2TiO2ZrO2)CatalyticInterfacewithHighlyDispersedAu周霞培養(yǎng)單位（院、系）：化學學院物理化學系指導

2、教師姓名、職稱：趙丹副教授申請學位的學科門類：理學學科專業(yè)名稱：物理化學論文答辯日期：2015年月日答辯委員會主席：評閱人：2015年月日摘要I摘要摘要以CeO2、TiO2、ZrO2等氧化物負載的納米Au作為具有重要應用前景的多相反應催化劑，近年來廣受關注。雖然這些Au催化劑體現(xiàn)出了一些優(yōu)異性能，但仍存在一些重要問題，其中Au催化劑的界面性質及其對反應性能的影響還不夠清晰以及納米尺度Au催化劑中Au分散度或利用率仍低于50%是影響Au催

3、化基礎和應用研究價值的兩個重要方面。針對這兩方面問題，本論文首先以CeO2為載體，篩選出通過沉積沉淀法制備了Au載量為0.33wt.%的樣品，由ICP–AES、XRD和HRTEM等表征技術表明所制備的AuCeO2樣品中Au可能以亞納米形態(tài)存在，由此Au的分散度或利用率可接近100%。對原始AuCeO2樣品采用一系列氧化還原處理程序即對完全還原的樣品由空氣作為氧化源控制不同的氧化處理時間，通過H2TPR測試表明可由此得到一系列氧化還原性質

4、顯著不同的AuCeO2催化劑，對這些催化劑以CO氧化反應作為探針反應表征了它們的催化反應性能。H2TPR測試結果顯示，經(jīng)過氧化還原處理得到的各催化劑上，耗氫峰皆在102150℃低溫區(qū)內，且實際耗氫量皆可達到理論耗氫量的20倍，由此揭示了AuCeO2催化界面突出的氧化還原性能；氧化時間不同導致各催化劑上耗氫峰出峰溫度的差異，氧化30分鐘所得催化劑上耗氫峰峰溫最低，顯示其氧化還原性能最優(yōu)；與此相對應，經(jīng)過氧化還原處理得到的各催化劑對CO氧化

5、反應性能表現(xiàn)出差異，且氧化30分鐘所得催化劑上反應性能最優(yōu)，其在30℃對CO氧化反應的反應轉換頻率（TOF）相對于目前廣泛研究的納米Au催化劑提高了10倍；另外，結合穩(wěn)定性測試結果發(fā)現(xiàn)，雖然典型催化劑在60℃持續(xù)參與反應時，性能會隨時間下降，但通過將失活后的催化劑再次采用氧化還原程序處理，其界面氧化還原狀態(tài)還原的同時，活性也可恢復。由這些結果表明將Au在CeO2上構建為亞納米尺度時，AuCeO2界面的氧化還原狀態(tài)是影響催化劑反應活性及穩(wěn)