19660.coox表面電化學(xué)反應(yīng)的第一性原理研究

1、北京化工大學(xué)學(xué)位論文原創(chuàng)性聲明本人鄭重聲明：所呈交的學(xué)位論文，是本人在導(dǎo)師的指導(dǎo)下，獨(dú)立進(jìn)行研究工作所取得的成果。除文中已經(jīng)注明引用的內(nèi)容外，本論文不含任何其他個人或集體已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的作品成果。對本文的研究做出重要貢獻(xiàn)的個人和集體，均已在文中以明確方式標(biāo)明。本人完全意識到本聲明的法律結(jié)果由本人承擔(dān)。作者簽名：強(qiáng)胂8蜃日期：塑竺：蘭：望關(guān)于論文使用授權(quán)的說明學(xué)位論文作者完全了解北京化工大學(xué)有關(guān)保留和使用學(xué)位論文的規(guī)定，即：研究生在校攻

2、讀學(xué)位期間論文工作的知識產(chǎn)權(quán)單位屬北京化工大學(xué)。學(xué)校有權(quán)保留并向國家有關(guān)部門或機(jī)構(gòu)送交論文的復(fù)印件和磁盤，允許學(xué)位論文被查閱和借閱；學(xué)校可以公布學(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容，可以允許采用影印、縮印或其它復(fù)制手段保存、匯編學(xué)位論文?？谡撐臅翰还_(或保密)注釋：本學(xué)位論文屬于暫不公開(或保密)范圍，在■L年解密后適用本授權(quán)書。。／Ⅵ非暫不公開(或保密)論文注釋：本學(xué)位論文不屬于暫不公開(或保密)范圍，適用本授權(quán)書。作者簽名：導(dǎo)師簽名：諏鵬備日

3、期：日期：—進(jìn)卜摘要CoOx表面電化學(xué)反應(yīng)的第一性原理研究摘要氧析出反應(yīng)(0ER)和氧還原反應(yīng)(ORR)是兩個重要的電極反應(yīng)。其中，催化劑對這兩種反應(yīng)的催化性能成為了燃料電池能否高效利用的關(guān)鍵因素，因此開發(fā)高效的電極反應(yīng)催化劑將是這個領(lǐng)域的一個重要課題。一直以來催化性能較佳的Pt催化劑因?yàn)橘Y源稀缺、價格昂貴使其大規(guī)模商業(yè)生產(chǎn)受到了限制，而近期來源廣泛的鈷基類氧化物如C0304、CoO由于較高活性和穩(wěn)定性已經(jīng)被做了越來越多的研究，但其催化

4、電化學(xué)反應(yīng)的理論機(jī)理尚不明晰。因此，本論文用量子化學(xué)軟件VASP結(jié)合校正的密度泛函理論(DFTU)研究了此類反應(yīng)的機(jī)理，主要工作如下：1以三個不同Co暴露的C0304(100)晶面：(i)潔凈表面(ii)05氧覆蓋表面(iii)05氧氫覆蓋表面為模型進(jìn)行了催化OER微觀機(jī)理和反應(yīng)過程吉布斯自由能變化的研究得出：OER過程理論過電位順序是O5氧覆蓋表面(045V)O5氧氫覆蓋表面(093V)潔凈表面(182V)，即O5氧覆蓋表面有最小的理