6539.生物質(zhì)糖類水解加氫氫解產(chǎn)物分布的研究

1、生物質(zhì)糖類水解加氫生物質(zhì)糖類水解加氫氫解產(chǎn)物分布的氫解產(chǎn)物分布的研究研究StudyonProductDistributionofHydrolysisHydrogenationHydrogenolysisofBiomassSugars學科專業(yè)：化學工程研究生：常翠榮指導教師：王華副教授企業(yè)導師：劉紅光教授級高工天津大學化工學院二零一六年五月摘要纖維素是自然界中儲量最豐富的有機碳源，將其高效地轉(zhuǎn)化為平臺化合物是緩解化石能源危機的重要手段。本

2、論文以調(diào)控纖維素水解加氫氫解制多元醇的產(chǎn)物分布為目的，通過改變催化體系的酸性位、加氫位，針對纖維素轉(zhuǎn)化過程中逆羥醛縮合反應(yīng)，探究影響糖類水解加氫氫解制備多元醇產(chǎn)物分布的因素。生物質(zhì)糖類水解氫解過程中涉及到逆羥醛縮合反應(yīng)CC鍵斷裂，并直接影響糖類水解加氫氫解制多元醇的產(chǎn)物分布。以果糖在甲醇中的催化轉(zhuǎn)化為探針反應(yīng)，制備了一系列具有不同B酸位、L酸位特征的固體酸催化劑γAl2O3、HZSM5、SnOPO4、SnZrOPO4(1:1)、SO42

3、?ZrO2，研究固體酸催化劑表面B酸位、L酸位對單糖經(jīng)逆羥醛縮合反應(yīng)CC鍵斷裂的影響，以期發(fā)現(xiàn)利于單糖發(fā)生逆羥醛縮合反應(yīng)CC鍵斷裂的酸性位。結(jié)果表明L酸位有利于單糖發(fā)生逆羥醛縮合反應(yīng)，果糖經(jīng)CC鍵斷裂生成甘油醛，在甲醇環(huán)境中最終轉(zhuǎn)化為乳酸甲酯。而B酸位催化果糖脫水轉(zhuǎn)化為HMF衍生物，而不利于單糖發(fā)生逆羥醛縮合反應(yīng)。以鎢基催化劑WZrSBA15、γAl2O3、HZSM5為酸催化劑，RuC、NiMC為加氫催化劑，用于纖維二糖和葡萄糖氫解，研

4、究固體酸對糖類水解加氫氫解制多元醇的影響。結(jié)果表明，纖維二糖轉(zhuǎn)化率與固體酸總酸量呈正相關(guān)性，C2C4醇的選擇性與固體酸L酸量呈正相關(guān)性，其中W30Zr5SBA15催化效果最佳，纖維二糖的轉(zhuǎn)化率達97.6%，C2C4醇的選擇性達49.7%。鎢基催化劑W30Zr5SBA15具有明顯的CC斷鍵作用，且有利于生成乙二醇，γAl2O3、HZSM5有利于生成丙二醇和甘油；W30Zr5SBA15、γAl2O3對葡萄糖轉(zhuǎn)化率均有一定程度的提高，HZSM

5、5對葡萄糖轉(zhuǎn)化率的影響不大。以WZrSBA15為固體酸催化劑，RuC、NiMC為加氫催化劑，用于纖維二糖和纖維素的水解氫解，研究加氫催化劑對糖類水解加氫氫解產(chǎn)物分布的影響。結(jié)果表明，RuC與NiMC催化所得C2C4醇的收率接近，NiMC降低了加氫產(chǎn)物山梨醇的收率，使得水解氫解為主導反應(yīng)路徑，W30Zr5SBA15催化纖維二糖180C反應(yīng)120min，乙二醇的收率達35.4%，山梨醇的收率為12.9%。W30Zr5SBA15催化磷酸纖維素