電化學高級氧化去除水環(huán)境中痕量六六六.pdf

1、持久性有機污染物(Persistent Organic Pollutants,POPs)因其具有持久性、生物富集性、半揮發(fā)性和高毒性。六氯環(huán)己烷(Benzene Hexachloride,BHC)是持久性有機污染物的一類,也是發(fā)現和應用最早的有機合成農藥,主要包括α-BHC,β-BHC,γ-BHC和δ-BHC等同分異構體。由于BHC具有極佳的殺蟲效果,使糧食產量得到了極大的提高,有機氯農藥便在農業(yè)領域得到了廣泛的應用,由此也造成它們在環(huán)

2、境中長期存留,并可通過土壤、大氣、水體等環(huán)境介質的進入到糧食、蔬菜等農作物及動物體內,繼而通過食物鏈進入人體并積累,極大危害了人類健康,已成為當今國內外研究的熱點。
　　 現有的BHC降解技術主要有高級氧化技術及微生物厭氧處理等技術,但由于微生物厭氧處理技術存在反應周期長、微生物菌種難以馴化等不足,研究選擇相對較為快速的高級氧化技術作為水環(huán)境中BHC的降解技術。高級氧化技術包括光催化氧化、高級化學氧化、超臨界高級氧化、濕式氧化、

3、電化學氧化、聲化學氧化等。通過方法優(yōu)劣對比,研究選用具有高效且易操作的電化學氧化技術開展水環(huán)境中的BHC進行降解技術研究。
　　 因此,本文依托山東省環(huán)保產業(yè)研發(fā)項目《小城鎮(zhèn)污水處理過程中POPs深度處理技術及工程示范》,以BHC為研究目標物,從高性能Ti基體PbO2的制備著手,逐步開展水中痕量BHC電化學降解方法研究及應用性研究。其主要研究內容如下:
　　 (1)采用先制備中間層,再電沉積PbO2的方法制備了Ti基體P

4、bO2陽極,其XRD分析結果表明,該電極的表面活性層主要為β-PbO2;SEM分析表明表明,由于電極活性層晶胞分布粗糙度較大,增大了電極作用的比表面積,有效的提高了電極催化性能;吸氧曲線測定電極的析氧電位為1.83 Vvs.SCE,優(yōu)于直接采用電沉積法(析氧電位為1.80 Vvs.SCE)制備的電極。
　　 (2)通過單因子變量實驗得出:在相同時間段內,在一定范圍內隨著電流密度的增大降解率成上升趨勢。亞甲基藍的最優(yōu)降解條件為:p

5、H=6,電解質濃度5.0 g/L,電流密度5×10-2 A/cm2,亞甲基藍1小時的降解率可達99％。
　　 (3)應用PbO2/Ti電極為陽極的電化學高級氧化技術可高效去除水環(huán)境中的BHCs。通過單因子變量實驗,確定電流密度為9 mA/cm2,溶液初始pH為7.0,電解質濃度為5.0 g/L,溫度為室溫,降解時間為180 min為最佳降解條件。在該條件下,對BHCs的降解率可達88.86％。實驗結果表明,TOC的去除率可達89