電化學(xué)高級(jí)氧化去除水環(huán)境中痕量六六六.pdf

1、持久性有機(jī)污染物(Persistent Organic Pollutants,POPs)因其具有持久性、生物富集性、半揮發(fā)性和高毒性。六氯環(huán)己烷(Benzene Hexachloride,BHC)是持久性有機(jī)污染物的一類(lèi),也是發(fā)現(xiàn)和應(yīng)用最早的有機(jī)合成農(nóng)藥,主要包括α-BHC,β-BHC,γ-BHC和δ-BHC等同分異構(gòu)體。由于BHC具有極佳的殺蟲(chóng)效果,使糧食產(chǎn)量得到了極大的提高,有機(jī)氯農(nóng)藥便在農(nóng)業(yè)領(lǐng)域得到了廣泛的應(yīng)用,由此也造成它們?cè)诃h(huán)

2、境中長(zhǎng)期存留,并可通過(guò)土壤、大氣、水體等環(huán)境介質(zhì)的進(jìn)入到糧食、蔬菜等農(nóng)作物及動(dòng)物體內(nèi),繼而通過(guò)食物鏈進(jìn)入人體并積累,極大危害了人類(lèi)健康,已成為當(dāng)今國(guó)內(nèi)外研究的熱點(diǎn)。
　　 現(xiàn)有的BHC降解技術(shù)主要有高級(jí)氧化技術(shù)及微生物厭氧處理等技術(shù),但由于微生物厭氧處理技術(shù)存在反應(yīng)周期長(zhǎng)、微生物菌種難以馴化等不足,研究選擇相對(duì)較為快速的高級(jí)氧化技術(shù)作為水環(huán)境中BHC的降解技術(shù)。高級(jí)氧化技術(shù)包括光催化氧化、高級(jí)化學(xué)氧化、超臨界高級(jí)氧化、濕式氧化、

3、電化學(xué)氧化、聲化學(xué)氧化等。通過(guò)方法優(yōu)劣對(duì)比,研究選用具有高效且易操作的電化學(xué)氧化技術(shù)開(kāi)展水環(huán)境中的BHC進(jìn)行降解技術(shù)研究。
　　 因此,本文依托山東省環(huán)保產(chǎn)業(yè)研發(fā)項(xiàng)目《小城鎮(zhèn)污水處理過(guò)程中POPs深度處理技術(shù)及工程示范》,以BHC為研究目標(biāo)物,從高性能Ti基體PbO2的制備著手,逐步開(kāi)展水中痕量BHC電化學(xué)降解方法研究及應(yīng)用性研究。其主要研究?jī)?nèi)容如下:
　　 (1)采用先制備中間層,再電沉積PbO2的方法制備了Ti基體P

4、bO2陽(yáng)極,其XRD分析結(jié)果表明,該電極的表面活性層主要為β-PbO2;SEM分析表明表明,由于電極活性層晶胞分布粗糙度較大,增大了電極作用的比表面積,有效的提高了電極催化性能;吸氧曲線測(cè)定電極的析氧電位為1.83 Vvs.SCE,優(yōu)于直接采用電沉積法(析氧電位為1.80 Vvs.SCE)制備的電極。
　　 (2)通過(guò)單因子變量實(shí)驗(yàn)得出:在相同時(shí)間段內(nèi),在一定范圍內(nèi)隨著電流密度的增大降解率成上升趨勢(shì)。亞甲基藍(lán)的最優(yōu)降解條件為:p

5、H=6,電解質(zhì)濃度5.0 g/L,電流密度5×10-2 A/cm2,亞甲基藍(lán)1小時(shí)的降解率可達(dá)99％。
　　 (3)應(yīng)用PbO2/Ti電極為陽(yáng)極的電化學(xué)高級(jí)氧化技術(shù)可高效去除水環(huán)境中的BHCs。通過(guò)單因子變量實(shí)驗(yàn),確定電流密度為9 mA/cm2,溶液初始pH為7.0,電解質(zhì)濃度為5.0 g/L,溫度為室溫,降解時(shí)間為180 min為最佳降解條件。在該條件下,對(duì)BHCs的降解率可達(dá)88.86％。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,TOC的去除率可達(dá)89