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文檔簡介
1、微波無極燈光降解技術具備快速、高效、實用性強等優(yōu)點,已被成功用于去除水相中多種有機污染物。目前該方法研究主要集中在微波無極燈與氧化劑、催化劑聯(lián)用工藝去除污染物方面,而對微波無極紫外燈直接光降解有機物研究較少。當前抗生素濫用問題嚴重,抗生素物質已進入各類水體,引起一系列環(huán)境問題,危害人類健康,亟需開發(fā)出高效的工藝去除水中的抗生素類污染物。本論文提出利用新型紫外光源微波無極燈直接光降解去除水中氟喹諾酮類抗生素恩諾沙星(ENRO),利用光源發(fā)
2、射的真空紫外光(185nm)和高強度遠紫外光(254nm)對ENRO進行光化學降解,研究從溶解氧(DO)和初始pH兩個影響因素入手,系統(tǒng)考察了低濃度(5mg L-1)和高濃度(50mg L-1)ENRO在不同微波無極燈光降解(MW/UV)體系中降解效能與反應機理,通過對降解過程中間產物的檢測,提出了ENRO在MW/UV過程中的降解歷程。同時研究了ENRO與Fe(Ⅱ/Ⅲ)的螯合行為及其對MW/UV過程降解ENRO效能影響。研究結果如下:<
3、br> (1)在酸性(pH=3.0)條件下,MW/UV體系能夠高效降解水相中高濃度(50mg L-1)ENRO。在O2,Air和N2氛圍下,ENRO光化學降解受DO影響較小,降解過程符合準一級反應動力學方程,其反應速率常數(shù)k分別為0.095min-1(O2)、0.075min-1(Air)和0.083min-1(N2);而在三種氣體氛圍條件下DO對MW/UV礦化能力影響很大,在O2,Air和N2氛圍下的TOC去除率分別為70.3%,6
4、1.7%和46.6%,表明DO參與ENRO的礦化過程。MW/UV體系降解ENRO過程中檢測到14種芳環(huán)降解中間產物、4種有機酸(草酸、草氨酸、富馬酸及甲酸)以及無機產物(F-、NH4+、NO3-),氣體氛圍對ENRO降解中間產物的生成具有很大影響;在此基礎上提出ENRO在MW/UV體系中的三種主要降解途徑:(i)氟溶劑化(fluorine solvolysis),(ii)羥基化(hydroxylated)和(iii)乙基哌嗪側鏈醛基化(
5、piperazinyl aldehyde)。
(2)在中性(pH=7.0)條件下,MW/UV體系也能夠高效降解水相中高濃度(50mg L-1)ENRO。溶液的DO及初始pH對MW/UV降解水相中ENRO效果有不同影響。在pH=2.0-10.0區(qū)間,ENRO降解速率在pH=2.0-5.0范圍內呈現(xiàn)O2>Air>N2的規(guī)律;而在pH=6.0-10.0范圍內呈現(xiàn)N2>Air>O2的規(guī)律,這與ENRO的兩性離子態(tài)有關。而在pH=2.0
6、-10.0區(qū)間,MW/UV的礦化能力均表現(xiàn)為O2>Air>N2,在中性條件和O2氛圍條件下,TOC去除率最高可達到46.5%。MW/UV體系降解ENRO過程中也檢測到4種有機酸(草酸、草氨酸、富馬酸及甲酸)以及無機產物(F-、NH4+、NO3-),氣體氛圍對ENRO降解中間產物的生成具有很大影響。對低濃度(5mg L-1)ENRO的降解研究發(fā)現(xiàn)不同氣體氛圍均能有效降解ENRO,在光解進行5min后ENRO去除率均達到90%以上。低濃度條
7、件下陰離子(NO3-、SO42-、Cl-、CO32-和HCO3-)對降解有不同影響,濃度為5mg L-1時,除Cl-以外其余均對ENRO降解過程有一定的促進作用;濃度為10mg L-1時,CO32-和HCO3-對ENRO降解過程有所促進,其余陰離子對ENRO的降解過程則表現(xiàn)出抑制作用;濃度為15mg L-1時,Cl-與CO32-對ENRO降解過程幾乎無影響,SO42-和HCO3-表現(xiàn)為促進作用,NO3-表現(xiàn)出一定的抑制作用。
8、(3)氣體氛圍與初始pH對微波無極燈光降解過程機理影響較大,通過分析各體系生成的H2O2情況發(fā)現(xiàn):溶液DO含量升高,H2O2生成濃度提高,酸性條件也有利于H2O2生成,在O2氛圍和pH3.00條件下H2O2生成濃度最高,達到41.3μM;中性條件下O2氛圍條件中H2O2生成濃度最高,達到38.3μM;利用自由基捕獲劑手段的方式驗證MW/UV反應機理,結果表明在不同DO條件下,MWUV光解純水過程在加入四種·OH捕獲劑后,在N2氛圍條件下
9、生成H2O2濃度明顯降低,而O2和Air氛圍中H2O2含量則呈明顯升高。MWUV光降解ENRO過程中加入多種捕獲劑后,ENRO降解速率均有所減慢,速率常數(shù)由0.095min-1變?yōu)?.057min-1(叔丁醇Tert-butanol),0.042min-1(異丙醇2-propanol),0.031min-1(甲醇Methanol)和0.019min-1(正丁醇N-butanol),這表明MWUV降解ENRO過程中·OH起到很大作用。
10、r> (4)ENRO與Fe(Ⅲ)發(fā)生螯合作用,螯合會抑制ENRO在MW/UV中光降解。ENRO濃度、Fe(Ⅲ)濃度及溶液pH值均會影響二者的螯合效果,確定最佳螯合比為[ENRO]∶[Fe(Ⅲ)]=1∶1。在0.1mM[Fe(Ⅱ/Ⅲ)]條件下(O2,pH=3.0)ENRO溶液的降解速率k分別降低至0.056min-1(R2=0.996)和0.048min-1(R2=0.990),并且在不同F(xiàn)e(Ⅱ/Ⅲ)濃度條件下,DO與初始pH對MW/
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