非平衡等離子體脫除NO的數(shù)值模擬研究.pdf

1、非平衡等離子體脫除。NO是集物理學(xué)、化學(xué)和環(huán)境工程學(xué)于一體的交叉學(xué)科，其影響NO轉(zhuǎn)化脫除的本質(zhì)是等離子體中進行的一系列微觀物理化學(xué)反應(yīng)過程，這些過程難以通過實驗直接加以研究，但可以通過數(shù)值模擬進行分析。論文基于不同的背景氣體，分別進行了以氦氣為載氣的模擬煙氣系統(tǒng)He/NO、He/NO/O2、He/NO/O2/H2O和以氮氣為載氣的模擬煙氣系統(tǒng)N2/NO的非平衡等離子體脫除轉(zhuǎn)化NO的數(shù)值模擬研究。依據(jù)非平衡等離子體脫除轉(zhuǎn)化NO的反應(yīng)機理和

2、反應(yīng)方程式，建立了各模擬煙氣系統(tǒng)下的化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)方程，并對其進行了數(shù)值求解，通過調(diào)整反應(yīng)物初值和反應(yīng)中的各種參數(shù)，系統(tǒng)地考察了等離子體內(nèi)的微觀物理化學(xué)反應(yīng)過程及各種因素對不同背景氣體下非平衡等離子體脫除轉(zhuǎn)化NO的影響機制，指出了各種系統(tǒng)脫除轉(zhuǎn)化NO的主要途徑。
　　 對以氦氣為載氣的簡化模擬煙氣系統(tǒng)He/NO、He/NO/O2和He/NO/O2/H2O，主要考察了體系中NO轉(zhuǎn)化為N2的反應(yīng)及各因素對NO脫除的影響。結(jié)果表明，在

3、He/NO/O2/H2O系統(tǒng)中，隨微波等離子體輸出功率增加，NO脫除效率呈現(xiàn)先快速增加后增加緩慢的趨勢，N2的選擇性也呈現(xiàn)同樣規(guī)律，而在無水系統(tǒng)He/NO和He/NO/O2中，微波等離子體輸出功率對NO脫除與轉(zhuǎn)化影響不顯著；模擬計算過程中，O·自由基和N·自由基的屏蔽與否對各系統(tǒng)的NO轉(zhuǎn)化和N2選擇性均有顯著影響，其中N·自由基的影響尤為明顯，存在O·屏蔽N·使NO主要轉(zhuǎn)化為NO2，存在N·屏蔽O·有利于NO脫除并提高N2的選擇性；O2

4、和H2O的加入可增加產(chǎn)物中NO2的生成量，但仍小于N2的生成量；在3個體系中，He/NO體系脫除NO主要為還原反應(yīng)，而He/NO/O2和He/NO/O2/H2O體系脫除NO則包括還原和氧化雙重作用，其中以還原作用為主，氧化作用較弱，主要氧化物種為O·和·OH自由基，芬頓試劑為氧化添加劑的液相脫除實驗研究證實了·OH自由基對NO的氧化脫除作用。
　　 為使模擬煙氣系統(tǒng)接近實際煙氣成分，選取以氮氣為載氣的模擬煙氣系統(tǒng)N2/NO。在N

5、2/NO體系中，考察了等離子體主要特征量及各因素對NO脫除的影響。結(jié)果表明，等離子體電離度和電子平均能量對NO脫除效率影響顯著；初始電子相對數(shù)密度是決定體系非平衡等離子體NO脫除的本質(zhì)因素，初始電子相對數(shù)密度大，體系NO脫除效率高，當(dāng)初始電子相對數(shù)密度為1/2時，NO脫除效率高達97.91％；電子平均能量與NO脫除效率成正相關(guān)關(guān)系，電子平均能量高于10eV時，NO的脫除效率可達到87％以上；反應(yīng)的最終產(chǎn)物以N2為主，但也有一定量的O2和