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1、三維大孔SiO2載體上La1x(SrCe)xCo1yFeyO3的制備負(fù)載及其催化性能的研究1本科畢業(yè)設(shè)計(jì)本科畢業(yè)設(shè)計(jì)開題報(bào)告開題報(bào)告應(yīng)用化學(xué)應(yīng)用化學(xué)三維大孔三維大孔SiO2SiO2載體上載體上La1x(SrCe)xCo1yFeyO3La1x(SrCe)xCo1yFeyO3的制備負(fù)載及其催的制備負(fù)載及其催化性能的研究化性能的研究一、選題的背景與意義最近十幾年,由于我國(guó)經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展,交通擁堵加劇,空氣污染嚴(yán)重,來自汽車尾氣排放的有害氣體主
2、要為CO、NOx、HC、SO2和微粒等[1]。隨著人們環(huán)保意識(shí)的加強(qiáng),汽車所帶來的環(huán)境污染問題已日益受到社會(huì)公眾的關(guān)注和重視[2]。目前,市場(chǎng)上使用的大部分是貴金屬催化劑,如鉑、鈀、銠催化劑或含有三者的三效催化劑。盡管對(duì)汽車尾氣的催化效果很好,但由于貴金屬稀有和昂貴,明顯提高汽車成本[3]。20世紀(jì)70年代初,國(guó)外學(xué)者發(fā)表了鈣鈦礦型稀土催化劑用于汽車排氣凈化的研究,指出稀土催化劑比貴金屬催化劑具有更高的活性、化學(xué)穩(wěn)定性、高溫穩(wěn)定性和更長(zhǎng)
3、的壽命,同時(shí)也是還原NOX的有效催化劑[4]。鈣鈦礦是以俄羅斯地質(zhì)學(xué)家Perovski的名字命名的,最初是指CaTiO3。鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的金屬氧化物的指化學(xué)組成可用ABO3來表達(dá),晶體結(jié)構(gòu)為立方晶系的復(fù)合金屬氧化物,其典型結(jié)構(gòu)如下圖所示[5]。ABO3是一種立方晶體結(jié)構(gòu)的復(fù)合金屬氧化物,A一般是半徑較大的稀土或堿土元素離子,位于12個(gè)氧原子組成的十四面體的中央,B為半徑較小的過渡元素離子,一般占據(jù)一個(gè)八面體結(jié)構(gòu)中心,rA、rB、rO分別表示
4、A、B、O的離子半徑,若要形成鈣鈦礦結(jié)構(gòu),容限因子t=(rArO)√2(rBrO),其中rA三維大孔SiO2載體上La1x(SrCe)xCo1yFeyO3的制備負(fù)載及其催化性能的研究3了催化活性[1214]。B位元素對(duì)催化活性起決定性作用,主要集中在Co、Fe、Mn、Al、Cu等元素上。S.Kagaw等[15]將(La、Sr)MO3(M=Al、Mn、Fe、Co)系鈣鈦礦型化合物用Cu和Ru同時(shí)進(jìn)行替代之后,考察此系列催化劑對(duì)CO氧化及C
5、ONO反應(yīng)的催化活性變化,對(duì)NOCO的催化活性有下列順序:La0.8Sr0.2FeO3La0.8Sr0.2CoO3La0.8Sr0.2MnO3La0.8Sr0.2AlO3,其試驗(yàn)結(jié)果還同時(shí)表明La0.8Sr0.2Al0.8Cu0.1Ru0.1O3的催化效果最好,可以和貴金屬催化劑PtAl2O3以及La0.8Sr0.2CoO3的催化效果相媲美。宋崇林[16]采用共沉淀法和機(jī)械混合法制備的LaBO3(B=Ti,Cr,Mn,F(xiàn)e,Co,Ni,
6、Cu)系列稀土鈣鈦礦型催化劑中,Co的復(fù)合氧化物對(duì)N2O的分解及還原的催化活性最高。Hirohisa等[17]通過研究制備鈣鈦礦氧化物L(fēng)a0.9Ce0.1Co1xFexO3(x=0,0.2,0.4,0.6,0.8,1)對(duì)于汽車尾氣的催化情況,發(fā)現(xiàn)隨著La0.9Ce0.1Co1xFexO3中Co的增長(zhǎng),催化活性增強(qiáng),但結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性減弱。La0.9Ce0.1Co0.4Fe0.6O3達(dá)到了最好的平衡。制備工藝對(duì)催化劑的催化活性有重要的影響,近來
7、,發(fā)現(xiàn)一些能制備高比表面催化劑的方法,如共沉淀法、煅燒法、溶膠凝膠法和水熱法[18]。郭錫坤等[19]采用了共沉淀法和溶膠凝膠法同時(shí)制備LaNiO3,發(fā)現(xiàn)溶膠凝膠制備方法較好。王曉棟等[20]采用檸檬酸絡(luò)合樹脂法制備催化劑前驅(qū)體。鈣鈦礦型催化劑采用Ba進(jìn)行A位取代、Co進(jìn)行B位取代。按金屬離子物質(zhì)的量之比移取La(NO3)3、Ba(No3)2、Co(NO3)2、Fe(NO)3溶液混合,按金屬離子摩爾數(shù)m(La3、Ba2、Co2、Fe3的
8、摩爾數(shù)之和):檸檬酸物質(zhì)的量:乙二醇物質(zhì)的量=1:1:2加入檸檬酸和乙二醇。水浴升溫至80℃,加熱攪拌。隨著溶液水分的蒸發(fā)及聚酯化反應(yīng)的進(jìn)行,溶液經(jīng)溶膠一凝膠過程得到前驅(qū)體。前驅(qū)體在烘箱中于140℃烘干。綜上所述,本課題借鑒前人的研究成果,以目前公認(rèn)的較好La1x(SrCe)xCoO3為基礎(chǔ),在B位適當(dāng)添加Fe采用檸檬酸溶膠凝膠法,于三維大孔SiO2上原位制備催化劑,以期得到效果更優(yōu)的汽車尾氣催化劑。二、研究的基本內(nèi)容與擬解決的主要問題
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