三維大孔sio2載體上la0.8sr0.2-xcexfeyco1-yo3的制備負(fù)載及其催化性能的研究【開題報(bào)告+文獻(xiàn)綜述+畢業(yè)論文】

1、三維大孔SiO2載體上La1x(SrCe)xCo1yFeyO3的制備負(fù)載及其催化性能的研究1本科畢業(yè)設(shè)計(jì)本科畢業(yè)設(shè)計(jì)開題報(bào)告開題報(bào)告應(yīng)用化學(xué)應(yīng)用化學(xué)三維大孔三維大孔SiO2SiO2載體上載體上La1x(SrCe)xCo1yFeyO3La1x(SrCe)xCo1yFeyO3的制備負(fù)載及其催的制備負(fù)載及其催化性能的研究化性能的研究一、選題的背景與意義最近十幾年，由于我國(guó)經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展，交通擁堵加劇，空氣污染嚴(yán)重，來自汽車尾氣排放的有害氣體主

2、要為CO、NOx、HC、SO2和微粒等[1]。隨著人們環(huán)保意識(shí)的加強(qiáng)，汽車所帶來的環(huán)境污染問題已日益受到社會(huì)公眾的關(guān)注和重視[2]。目前，市場(chǎng)上使用的大部分是貴金屬催化劑，如鉑、鈀、銠催化劑或含有三者的三效催化劑。盡管對(duì)汽車尾氣的催化效果很好，但由于貴金屬稀有和昂貴，明顯提高汽車成本[3]。20世紀(jì)70年代初，國(guó)外學(xué)者發(fā)表了鈣鈦礦型稀土催化劑用于汽車排氣凈化的研究，指出稀土催化劑比貴金屬催化劑具有更高的活性、化學(xué)穩(wěn)定性、高溫穩(wěn)定性和更長(zhǎng)

3、的壽命，同時(shí)也是還原NOX的有效催化劑[4]。鈣鈦礦是以俄羅斯地質(zhì)學(xué)家Perovski的名字命名的，最初是指CaTiO3。鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的金屬氧化物的指化學(xué)組成可用ABO3來表達(dá)，晶體結(jié)構(gòu)為立方晶系的復(fù)合金屬氧化物，其典型結(jié)構(gòu)如下圖所示[5]。ABO3是一種立方晶體結(jié)構(gòu)的復(fù)合金屬氧化物，A一般是半徑較大的稀土或堿土元素離子，位于12個(gè)氧原子組成的十四面體的中央，B為半徑較小的過渡元素離子，一般占據(jù)一個(gè)八面體結(jié)構(gòu)中心，rA、rB、rO分別表示

4、A、B、O的離子半徑，若要形成鈣鈦礦結(jié)構(gòu)，容限因子t=(rArO)√2(rBrO)，其中rA三維大孔SiO2載體上La1x(SrCe)xCo1yFeyO3的制備負(fù)載及其催化性能的研究3了催化活性[1214]。B位元素對(duì)催化活性起決定性作用，主要集中在Co、Fe、Mn、Al、Cu等元素上。S.Kagaw等[15]將（La、Sr）MO3（M=Al、Mn、Fe、Co）系鈣鈦礦型化合物用Cu和Ru同時(shí)進(jìn)行替代之后，考察此系列催化劑對(duì)CO氧化及C

5、ONO反應(yīng)的催化活性變化，對(duì)NOCO的催化活性有下列順序：La0.8Sr0.2FeO3La0.8Sr0.2CoO3La0.8Sr0.2MnO3La0.8Sr0.2AlO3，其試驗(yàn)結(jié)果還同時(shí)表明La0.8Sr0.2Al0.8Cu0.1Ru0.1O3的催化效果最好，可以和貴金屬催化劑PtAl2O3以及La0.8Sr0.2CoO3的催化效果相媲美。宋崇林[16]采用共沉淀法和機(jī)械混合法制備的LaBO3（B=Ti，Cr，Mn，F(xiàn)e，Co，Ni，

6、Cu）系列稀土鈣鈦礦型催化劑中，Co的復(fù)合氧化物對(duì)N2O的分解及還原的催化活性最高。Hirohisa等[17]通過研究制備鈣鈦礦氧化物L(fēng)a0.9Ce0.1Co1xFexO3（x=0，0.2，0.4，0.6，0.8，1）對(duì)于汽車尾氣的催化情況，發(fā)現(xiàn)隨著La0.9Ce0.1Co1xFexO3中Co的增長(zhǎng)，催化活性增強(qiáng)，但結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性減弱。La0.9Ce0.1Co0.4Fe0.6O3達(dá)到了最好的平衡。制備工藝對(duì)催化劑的催化活性有重要的影響，近來

7、，發(fā)現(xiàn)一些能制備高比表面催化劑的方法，如共沉淀法、煅燒法、溶膠凝膠法和水熱法[18]。郭錫坤等[19]采用了共沉淀法和溶膠凝膠法同時(shí)制備LaNiO3，發(fā)現(xiàn)溶膠凝膠制備方法較好。王曉棟等[20]采用檸檬酸絡(luò)合樹脂法制備催化劑前驅(qū)體。鈣鈦礦型催化劑采用Ba進(jìn)行A位取代、Co進(jìn)行B位取代。按金屬離子物質(zhì)的量之比移取La(NO3)3、Ba(No3)2、Co(NO3)2、Fe(NO)3溶液混合，按金屬離子摩爾數(shù)m(La3、Ba2、Co2、Fe3的

8、摩爾數(shù)之和)：檸檬酸物質(zhì)的量：乙二醇物質(zhì)的量=1：1：2加入檸檬酸和乙二醇。水浴升溫至80℃，加熱攪拌。隨著溶液水分的蒸發(fā)及聚酯化反應(yīng)的進(jìn)行，溶液經(jīng)溶膠一凝膠過程得到前驅(qū)體。前驅(qū)體在烘箱中于140℃烘干。綜上所述，本課題借鑒前人的研究成果，以目前公認(rèn)的較好La1x(SrCe)xCoO3為基礎(chǔ)，在B位適當(dāng)添加Fe采用檸檬酸溶膠凝膠法，于三維大孔SiO2上原位制備催化劑，以期得到效果更優(yōu)的汽車尾氣催化劑。二、研究的基本內(nèi)容與擬解決的主要問題