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1、1文獻(xiàn)綜述文獻(xiàn)綜述應(yīng)用化學(xué)應(yīng)用化學(xué)三維大孔SiO2載體上La1x(SrCe)xCo1yFeyO3的制備負(fù)載及其催化性能的研究一、摘要、摘要本文綜述了鈣鈦礦型復(fù)合氧化物用于汽車尾氣催化凈化的研究現(xiàn)狀及發(fā)展趨勢,主要介紹了不同元素進(jìn)行A、B位取代對催化活性的影響,并對相關(guān)文獻(xiàn)進(jìn)行總結(jié)與評論,從而為畢業(yè)論文奠定文獻(xiàn)基礎(chǔ)。二、關(guān)鍵詞關(guān)鍵詞鈣鈦礦型復(fù)合氧化物;催化活性;NOCO三、研究的文獻(xiàn)回顧:、研究的文獻(xiàn)回顧:最近十幾年,由于我國經(jīng)濟的快速發(fā)
2、展,交通擁堵加劇,空氣污染嚴(yán)重,來自汽車尾氣排放的有害氣體主要為CO、NOx、HC、SO2和微粒等[1]。隨著人們環(huán)保意識的加強,汽車所帶來的環(huán)境污染問題已日益受到社會公眾的關(guān)注和重視[2]。目前,市場上使用的大部分是貴金屬催化劑,如鉑、鈀、銠催化劑或含有三者的三效催化劑。盡管對汽車尾氣的催化效果很好,但由于貴金屬稀有和昂貴,明顯提高汽車成本[3]。20世紀(jì)70年代初,國外學(xué)者發(fā)表了鈣鈦礦型稀土催化劑用于汽車排氣凈化的研究,指出稀土催化
3、劑比貴金屬催化劑具有更高的活性、化學(xué)穩(wěn)定性、高溫穩(wěn)定性和更長的壽命,同時也是還原NOX的有效催化劑[4]。鈣鈦礦是以俄羅斯地質(zhì)學(xué)家Perovski的名字命名的,最初是指CaTiO3。鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的金屬氧化物的指化學(xué)組成可用ABO3來表達(dá),晶體結(jié)構(gòu)為立方晶系的復(fù)合金屬氧化物,其典型結(jié)構(gòu)如下圖所示[5]。3BULGANG等[11]將其制備的La1xCexCoO3催化劑用于CO催化氧化反應(yīng)時發(fā)現(xiàn),在La3中摻雜Ce4之后催化性能有所提高,X=0
4、.1時催化劑的CO催化氧化活性最高。在針對LaxM1xFeO3(M=Sr、Ce)系列化合物(x0.5)中,分別用Sr和Ce來取代在A位的La,由于化合物中存在的CeO2結(jié)晶相有助于晶格氧和吸附氧的移動,因而Ce單獨取代的化合物對NOCO催化活性強于單獨取代的Sr,但兩者同時取代La的化合物的催化活性比其單獨取代的好,這是由于化合物中存在的αFe2O3和CeO2結(jié)晶相間產(chǎn)生了協(xié)同作用,增強了催化活性[1214]。B位元素對催化活性起決定性
5、作用,主要集中在Co、Fe、Mn、Al、Cu等元素上。S.Kagaw等[15]將(La、Sr)MO3(M=Al、Mn、Fe、Co)系鈣鈦礦型化合物用Cu和Ru同時進(jìn)行替代之后,考察此系列催化劑對CO氧化及CONO反應(yīng)的催化活性變化,對NOCO的催化活性有下列順序:La0.8Sr0.2FeO3La0.8Sr0.2CoO3La0.8Sr0.2MnO3La0.8Sr0.2AlO3,其試驗結(jié)果還同時表明La0.8Sr0.2Al0.8Cu0.1R
6、u0.1O3的催化效果最好,可以和貴金屬催化劑PtAl2O3以及La0.8Sr0.2CoO3的催化效果相媲美。宋崇林[16]采用共沉淀法和機械混合法制備的LaBO3(B=Ti,Cr,Mn,F(xiàn)e,Co,Ni,Cu)系列稀土鈣鈦礦型催化劑中,Co的復(fù)合氧化物對N2O的分解及還原的催化活性最高。Hirohisa等[17]通過研究制備鈣鈦礦氧化物L(fēng)a0.9Ce0.1Co1xFexO3(x=0,0.2,0.4,0.6,0.8,1)對于汽車尾氣的催
7、化情況,發(fā)現(xiàn)隨著La0.9Ce0.1Co1xFexO3中Co的增長,催化活性增強,但結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性減弱。La0.9Ce0.1Co0.4Fe0.6O3達(dá)到了最好的平衡。制備工藝對催化劑的催化活性有重要的影響,近來,發(fā)現(xiàn)一些能制備高比表面催化劑的方法,如共沉淀法、煅燒法、溶膠凝膠法和水熱法[18]。郭錫坤等[19]采用了共沉淀法和溶膠凝膠法同時制備LaNiO3,發(fā)現(xiàn)溶膠凝膠制備方法較好。王曉棟等[20]采用檸檬酸絡(luò)合樹脂法制備催化劑前驅(qū)體。鈣鈦
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