復(fù)合溶膠改性Ce、Co、Ni-V-W-TiO2選擇催化還原Nox的性能研究.pdf

1、氮氧化物(Nox)對大氣的污染是一個全球性的環(huán)境問題。燃料燃燒過程生成的Nox中NO約占90％。每年燃燒產(chǎn)生的NO達(dá)到5×107t以上。高濃度的Nox將增加大氣的氧化性,這將會嚴(yán)重影響世界大氣的性質(zhì),從而威脅到人體健康和生態(tài)環(huán)境。研究開發(fā)脫硝技術(shù),具有現(xiàn)實(shí)的意義。
　　 本文采用纖維素為擴(kuò)孔劑,鈦硅復(fù)合溶膠對堇青石蜂窩陶瓷進(jìn)行改性,運(yùn)用正交設(shè)計(jì)法選出制備載體涂層的最優(yōu)條件:鈦硅溶膠質(zhì)量比為1∶1;纖維素含量為8％;浸漬次數(shù)為6次

2、;焙燒溫度為300℃。以最佳的實(shí)驗(yàn)條件制備出的TiO2-SiO2涂層載體比表面積達(dá)52.29m2/g,改性后的載體比表面積比0.25m2/g空白陶瓷擴(kuò)大了200多倍。通過載體NH3-TPD測試,TiO2∶SiO2=1∶1時,脫附峰面積最大,酸量最多。與活性測試結(jié)果比較,TiO2∶SiO2=4∶1時,活性最好。
　　 用TiO2-SiO2載體,負(fù)載以V為主劑,過渡金屬W、Ni、Co和稀土金屬Ce為助劑,采用浸漬法制備了V系催化劑,

3、考察了不同催化劑的活性。以尿素作還原劑,采用程序升溫法,對各催化劑進(jìn)行活性評價。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,Ce-V-W/TS4催化劑在溫度區(qū)間(100-450℃)活性要優(yōu)于Ni-V-W/TS4和Co-V-W/TS4催化劑,400℃時轉(zhuǎn)化率到達(dá)88％。Ce-Ni-V-W/TS4催化劑的活性要明顯優(yōu)于Ce-No-V-W/TS4、Co-Ni-V-W/TS4和Ce-Ni-Co-V-W/TS4催化劑,在400℃時轉(zhuǎn)化率接近于100％。其中Ce-Ni-V-W/

4、TS4體系催化劑中,以質(zhì)量比Ce∶Ni=5∶1的活性最佳。
　　 BET、XRD、TPR、XPS等研究發(fā)現(xiàn),催化劑的比表面積越大,有助于反應(yīng)活性的提高;催化劑NH3-TPD的脫附峰面積的大小和脫附峰溫度的高低,并不與活性的高低呈線性關(guān)系;在氧化還原反應(yīng)中,助劑Ni、Co的添加使催化劑的還原峰都向低溫方向移動,使得催化劑在低溫下更易被還原;在Ce-Ni-V-W/TS4催化劑表面,Ce離子具有變價(Ce3+-Ce4+),加速了催化劑