重金屬與PhACs和胞外聚合物相互作用過程的熱計量學研究.pdf

1、城市生活污水中的痕量污染物如重金屬和藥物活性成分(PhACs)的污染問題日趨嚴重。由于它們對微生物具有抑制效應，常規(guī)的活性污泥法對其去除效果非常有限，導致它們在污水廠出水中有殘留，可能會誘發(fā)環(huán)境風險?；钚晕勰嘣诮到鈴U水基質(zhì)的同時，會產(chǎn)生一類大分子物質(zhì)—胞外聚合物（EPS）覆蓋在微生物細胞表面及填充在污泥絮體內(nèi)部空隙中。EPS具有大量的活性官能團和疏水區(qū)域，有很強的吸附和絡(luò)合污染物的能力。重金屬和PhACs等痕量污染物進入廢水生物處理系統(tǒng)

2、中，將首先和微生物發(fā)生吸附或絡(luò)合等相互作用。本論文基于原位、高效、在線和無損的先進的分析技術(shù)——等溫滴定微量熱法（ITC），從熱力學的角度深入探討EPS與重金屬和PhACs等污染物間的相互作用機制，明晰EPS在污染物去除過程中所起的作用，揭示污染物去除過程中的干擾因素和影響規(guī)律，為痕量污染物在活性污泥系統(tǒng)中的高效去除提供理論依據(jù)和技術(shù)指導。主要研究內(nèi)容和研究結(jié)果如下：
　　1.運用等溫滴定微量熱法探討了EPS模擬物與重金屬和藥物活

3、性成分等污染物的結(jié)合程度。結(jié)果表明：污染物與多糖類模擬物葡聚糖無明顯結(jié)合，與腐殖質(zhì)類模擬物腐殖酸鈉（HA-Na）為弱結(jié)合，與蛋白類模擬物牛血清白蛋白（BSA）有強結(jié)合。
　　2.使用ITC-200研究了溶液條件包括溫度、離子強度和不同價態(tài)陽離子對EPS吸附去除重金屬的影響，揭示了EPS與重金屬的結(jié)合機制以及溶液條件變化對結(jié)合強度的影響規(guī)律。結(jié)果表明：重金屬離子濃度過高易破壞EPS模擬物結(jié)構(gòu)，限制體系構(gòu)象變化，使結(jié)合量降低，不利于E

4、PS對重金屬的持久吸附去除；溫度升高對EPS模擬物與重金屬結(jié)合量的影響趨勢各異；低離子強度基本不影響B(tài)SA與重金屬離子的結(jié)合，當離子強度超過一定限度時，離子強度越高，體系構(gòu)象變化受到限制的程度越大，EPS模擬物對重金屬的吸附量顯著降低。EPS對重金屬離子的絡(luò)合會不同程度的受到體系中陽離子的干擾，溶液中Ca2+主要通過靜電作用干擾EPS與重金屬結(jié)合，而Fe3+主要通過與重金屬離子競爭EPS相同或相似的結(jié)合位點而阻礙EPS與重金屬結(jié)合。

5、r>　　3.運用等溫滴定微量熱法探討了EPS和PhACs的結(jié)合機制及離子強度和pH對結(jié)合的影響，結(jié)果表明：EPS的蛋白類模擬物與對乙酰氨基苯酚（ACT）和磺胺二甲基嘧啶（SMZ）有強結(jié)合，是以疏水性相互作用為主要驅(qū)動力的熵驅(qū)動過程。EPS與ACT的結(jié)合過程受 pH顯著影響，在接近中性條件時結(jié)合最佳。EPS與SMZ相互作用的化學計量數(shù)受pH影響程度不大，但中性條件時，EPS與SMZ的結(jié)合反應在熱力學上最為有利，體系構(gòu)象變化最大，EPS-S