改性活性炭低溫選擇性催化還原NO研究.pdf

1、選擇性催化還原煙氣中的NOx是環(huán)保領域的一個重要課題。近年來，低溫SCR由于其在工業(yè)應用上的潛在性能逐漸成為人們的研究熱點?；钚蕴吭谶m宜的反應條件下可表現(xiàn)出良好的脫硝性能，其來源豐富、成本低廉、改性方法多種多樣，在低溫選擇性還原(SCR)脫硝領域有良好的應用前景。因此，本論文以活性炭為基礎組分，進行了低溫SCR催化劑的研究。 首先考察了活性炭(AC)的低溫SCR脫硝性能，結(jié)果表明：30-200℃的范圍內(nèi)，NO去除效率從80％降至

2、11％；活性炭上的低溫SCR反應過程由反應物質(zhì)在其表面的吸附所控制；活性炭催化劑活性穩(wěn)定性較差，反應溫度窗過窄。 為拓寬活性炭的反應溫度窗，利用超聲波輔助浸漬法制備了負載Mn氧化物的改性活性炭催化劑(MnOx/AC)。浸漬前先用硝酸對AC進行酸沈純化，以排除活性炭表面的微量過渡金屬對MnOx/AC低溫脫硝的影響。對純化后及負載Mn氧化物的活性炭進行了多角度表征：XRD和XPS測試顯示純化后活性炭表面除含有C、H、O、N及少量的S

3、i外，無其它元素，純化效果良好；純化后活性炭比表面積增大，微孔增多；負載Mn氧化物后，其比表面積和孔容均出現(xiàn)一定程度的下降。 接著采用連續(xù)流固定床反應器，對MnOx／AC進行了低溫SCR活性評價，考察了焙燒溫度、MnOx負載量、NH3和O2濃度、空速、反應溫度對催化劑活性的影響，得到了低溫SCR的優(yōu)化操作條件：Mn負載量5wt.％，焙燒溫度350℃，O2含量不小于5％， [NH3]/[NO]=0.95～1。 為進一步提高

4、改性活性炭的催化性能，選用氮元素對AC及MnOx/AC進行摻雜改性，并研究了氮摻雜改性對低溫SCR脫除NO的影響。結(jié)果表明：摻入催化劑表面的含氮物質(zhì)主要以類吡啶氮(N-6)的形式存在；催化劑表面N-6的提高導致對NO吸附容量的增加，并且在有充足O2的條件下，有更多的NO氧化為NO2；經(jīng)過氮摻雜改性之后，AC與MnOx/AC的低溫SCR活性都得到不同程度的提高；MnOx/ACN的低溫SCR活性最大，表明MnOx和表面含氮物質(zhì)對低溫SCR脫