氣溶膠動(dòng)力學(xué)與熱力學(xué)平衡預(yù)測(cè)的有效算法.pdf

1、氣溶膠是液態(tài)或固態(tài)微粒在空氣中的懸浮體系.這些空氣中懸浮顆粒的相關(guān)直徑可以從幾納米到幾十乃至幾千微米.由于大氣氣溶膠在全球氣候變化以及人類健康的問題中有著突出的作用,氣溶膠模型也在大氣環(huán)境預(yù)測(cè)中扮演了越來越重要的角色.氣溶膠能夠散射以及吸收外來的太陽(yáng)日照和輻射,影響云層的熱效應(yīng),進(jìn)而影響到全球的氣候.與此同時(shí),由于氣溶膠是非常微小的顆粒物質(zhì),那些直徑在微米級(jí)別的細(xì)小顆粒容易被人體吸入,并進(jìn)入人體內(nèi)部,從而損害到人類的健康.除了這些不利的

2、影響,另一方面,氣溶膠微粒物質(zhì)被廣泛應(yīng)用于工業(yè)生產(chǎn)中.這些微粒物質(zhì)主要指的是細(xì)顆粒,它們?cè)谏a(chǎn)染料、黑炭、光纖、硅制品以及陶瓷粉等工業(yè)產(chǎn)品中都發(fā)揮了非常積極的作用.而這些消極和積極的作用都跟氣溶膠顆粒的大小以及成分有著密不可分的關(guān)系.考慮氣溶膠動(dòng)力學(xué)以及熱力學(xué)平衡問題時(shí),模擬以及預(yù)測(cè)氣溶膠的矢徑分布和氣溶膠的成分分布是研究氣溶膠的兩個(gè)關(guān)鍵性的工具(Moya et al.,2002).
　　 首先,在第一個(gè)研究課題中,越來越多的目

3、光集中到了研究在氣溶膠化學(xué)反應(yīng)和動(dòng)力過程中如何預(yù)測(cè)其矢徑分布.從氣溶膠漸漸受到人們重視發(fā)展至今,學(xué)者們提出了非常多的數(shù)值方法以及化學(xué)方法來求解氣溶膠動(dòng)力學(xué)方程,其中比較經(jīng)典的方法有區(qū)域方法(sectional method)(Gelbard et al.,1980)、動(dòng)量法(moment method)(Brocket al.,1987；Seo et al.,1990)、模式法(modal method)(Ackermann et al

4、.,1998；Whitbyet al.,1997)、隨機(jī)法(stochastic approach)(Debry et al.,2003)等等.在這些方法中,傳統(tǒng)的區(qū)域方法對(duì)擴(kuò)散項(xiàng)有著較大的限制并且數(shù)值精度比較低；模式方法雖然有著較高的數(shù)值精度但是缺乏物理意義并且不能有效解決多氣溶膠成分時(shí)的矢徑分布問題；動(dòng)量方法其本質(zhì)是一種化學(xué)分析方法,它是基于單種氣溶膠成分的物理以及化學(xué)屬性所得到的微粒大小分布,但是它也同樣不適用于多成分的氣溶膠矢徑

5、分布預(yù)測(cè)問題；而隨機(jī)方法的最大限制就是最終得到數(shù)值結(jié)果的誤差精度得不到一個(gè)滿意的保證.在近期的研究成果中,Sandu和Borden(Sandu et al.,2003)構(gòu)建出關(guān)于氣溶膠動(dòng)力學(xué)方程有限元方法的框架.有限元方法在解決此類偏微分方程無論在時(shí)間方向還是在顆粒大小方向上都有著較高的精度.進(jìn)一步地,Sandu(Sandu et al.,2006)成功的將 Runge-Kutta方法和分片線性多項(xiàng)式相結(jié)合提出時(shí)間方向更高階的數(shù)值算法.

6、Liang(Liang etal.,2008)在其發(fā)表的論文中提出了分片小波函數(shù)應(yīng)用于氣溶膠動(dòng)力方程的時(shí)間以及顆粒大小這兩個(gè)方向,得到了很好的精度和效果.但是上述方法都忽略了氣溶膠動(dòng)力方程的重要特點(diǎn):第一,氣溶膠的增長(zhǎng)過程產(chǎn)生了方程中的對(duì)流項(xiàng)；第二,氣溶膠的凝并過程在方程中是一個(gè)非線性項(xiàng).這兩項(xiàng)的結(jié)合構(gòu)成了氣溶膠動(dòng)力學(xué)方程最大的特征.除此之外,根據(jù)氣溶膠的觀測(cè)結(jié)果,氣溶膠顆粒大小的分布在歐拉坐標(biāo)下變化非常劇烈而在對(duì)數(shù)坐標(biāo)下呈正態(tài)分布.眾

7、所周知,對(duì)具有陡峭峰值的對(duì)流占優(yōu)問題進(jìn)行數(shù)值逼近是一件較為困難的事情.很多求解對(duì)流占優(yōu)問題的數(shù)值算法雖然達(dá)到了相應(yīng)的精度,但是是條件收斂的,不能計(jì)算所有的增長(zhǎng)因子和凝并因子,或者對(duì)時(shí)間步長(zhǎng)有所限制；而另一些算法則是精度得不到很好的保證.因此,高階有效的數(shù)值方法去處理氣溶膠動(dòng)力學(xué)方程對(duì)流項(xiàng)以及非線性凝并項(xiàng)成為學(xué)者們熱衷研究的問題.
　　 由于氣溶膠動(dòng)力學(xué)方程是非線性的積分-微分方程,并且由于對(duì)流項(xiàng)和非線性凝并項(xiàng)的作用,在歐拉坐標(biāo)下

8、分布變化劇烈,呈對(duì)數(shù)正態(tài)分布,因此我們考慮特征線方法.由于偏微分方程中的對(duì)流項(xiàng)具有雙曲特性,Douglas提出的修正特征線方法(MMOC)(Douglas et al.,1982)能夠很好的求解對(duì)流擴(kuò)散問題.特征線方法主要用于解決對(duì)流占優(yōu)問題,它的主要思路是沿特征線方向由前一層網(wǎng)格的結(jié)果推出后一層網(wǎng)格的數(shù)值結(jié)果,這樣就可以很好的解決讓人難以接受的非物理震蕩以及過多的數(shù)值彌散,從而磨平了尖銳的移動(dòng)前沿。這種修正特征有限元方法被成功并且廣泛

9、的應(yīng)用于多孔介質(zhì)流問題的計(jì)算中如油藏?cái)?shù)值模擬、海水侵入數(shù)值模擬等(Ewing et al.,1983；Russell et al.,1985).但是Douglas所提出的特征方法(Douglas et al.,1982)在時(shí)間方向只有一階精度.為了使時(shí)間方向精度有所提高,Bermudez在他的論文中(Bermudezet al.,2006)關(guān)于線性的對(duì)流-擴(kuò)散-反應(yīng)問題提出了特征有限元方法,該方法在時(shí)間方向達(dá)到了二階精度.因此提出新的改

10、進(jìn)的有效高階特征算法,成為模擬求解氣溶膠動(dòng)力方程非常有意義的研究課題.
　　 其次,在第二個(gè)研究課題中,過去很多的文章研究并發(fā)展了氣溶膠熱力學(xué)平衡模型的建立,比如 MARS(Saxena et al.,1986),SEQUILIB(Pilinis and Seinfeld,1987),SCAPE(Kim et al.,1993),以及 ISORROPIA(Nenes et al.,1998,1999).以上所有的氣溶膠熱力學(xué)平衡

11、模型都是基于熱力學(xué)平衡方程,因此所有的計(jì)算這些平衡模型都是用了迭代算法.與其它模型所不同的,由于考慮了共同潮解度(mutual deliquescencehumidity)ISORROPIA方法(Nenes et al.,1998,1999；Makar et al.,2003；Metzger et al.,2002)被認(rèn)為是使用最廣泛并且預(yù)測(cè)氣溶膠熱力學(xué)平衡較為準(zhǔn)確的一個(gè)模型方法.而該模型方法的不足之處與其它方法類似,在模型計(jì)算中使用了

12、迭代技巧去解決非線性氣/液氣溶膠平衡方程.其中每一次迭代求解氣溶膠熱力學(xué)平衡方程都依賴于這次迭代時(shí)氣溶膠的成分以及外部環(huán)境(如溫度,相對(duì)濕度),而這些迭代計(jì)算將耗費(fèi)預(yù)測(cè)氣溶膠熱力學(xué)平衡模型時(shí)的大量CPU時(shí)間.由于ISORROPIA模型的計(jì)算占用大量CPU時(shí)間,因此提出關(guān)于多態(tài)多相氣溶膠的熱平衡學(xué)輸入輸出算法在預(yù)測(cè)空氣質(zhì)量AQ(air quality)問題中顯得尤為重要.
　　 高維數(shù)值模擬方法(high dimensional

13、model representation(HDMR))是處理、評(píng)估、分析大量數(shù)據(jù)模型的一個(gè)有效方法,它的主要思想是捕捉高維輸入以及輸出變量之間的關(guān)系,文獻(xiàn)(Rabitz et al.,1999；Li et al.,2003a,b,2004；Rabitz and Alis,1999；Alis and Rabitz,2001)都對(duì)該方法進(jìn)行了研究和擴(kuò)展.HDMR方法在最近的研究成果中,被廣泛應(yīng)用于輸入輸出模型(input-output(IO

14、)system)用以減輕 CPU負(fù)擔(dān)提高計(jì)算效率減少計(jì)算時(shí)間中去.事實(shí)上,高維數(shù)值模擬HDMR方法的技巧類似于黑盒效應(yīng),通過實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)或者觀測(cè)數(shù)據(jù)建立高維數(shù)學(xué)模型中的輸入與輸出量之間的關(guān)系.而該技巧所得到的優(yōu)勢(shì)是,能夠很好的避免嚴(yán)重的計(jì)算迭代并且能夠大大的降低計(jì)算時(shí)間.HDMR方法主要包括隨機(jī)抽樣 HDMR方法(random sampling HDMR(RS-HDMR))(Rabitz et al.,1999；Li et al.,2003

15、a,b)以及切割點(diǎn)HDMR方法(cutpoint,HDMR(cut-HDMR,))(Rabitz and Alis,1999；Li et al.,2004).根據(jù)近幾年的文獻(xiàn),HDMR的計(jì)算技巧已經(jīng)被廣泛應(yīng)用于各種化學(xué)以及物理模擬實(shí)驗(yàn)計(jì)算中,成為一種解決多維問題的行之有效的辦法.因此,利用改進(jìn)后的HDMR方法模擬氣溶膠熱力學(xué)平衡模型成為一種新的嘗試.
　　 在導(dǎo)師王文洽教授和梁棟教授的悉心指導(dǎo)下,本文作者關(guān)于氣溶膠動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)

16、平衡模型做了部分研究工作.在氣溶膠動(dòng)力學(xué)的方面,我們提出了有效的二階特征有限元方法解決氣溶膠動(dòng)力方程.高階的特征線方法被用于處理氣溶膠的增長(zhǎng)過程,同時(shí)二階沿特征線方向的外推格式被用于解決氣溶膠的非線性凝并過程.與標(biāo)準(zhǔn)的特征有限元方法比較而言,數(shù)值算例很好地證明了該方法在時(shí)間方向達(dá)到了二階精度；在氣溶膠體積方向(空間方向)達(dá)到了最優(yōu)階.在另一方面,我們提出了一種有效的高維方法預(yù)測(cè)氣溶膠熱力學(xué)平衡.結(jié)合移動(dòng)切割點(diǎn)的技巧,我們利用HDMR方法

17、來解決多態(tài)多相的高維氣溶膠輸入輸出平衡模型.該方法能夠在大范圍的氣溶膠濃度環(huán)境下(10-10(mol/m3)-10-6(mol/m3)),很好地模擬大氣氣溶膠平衡模型.數(shù)值算例顯示這兩種方法在不同的氣溶膠預(yù)測(cè)領(lǐng)域中都有非常好的表現(xiàn).
　　 全文共分三章.
　　 在第一章中,我們主要介紹了氣溶膠相關(guān)背景知識(shí),包括氣溶膠動(dòng)力學(xué)以及氣溶膠熱力學(xué)平衡模型.首先給出氣溶膠的簡(jiǎn)單定義以及在大氣中發(fā)揮的主要作用.在1.2節(jié)中,我們給出