微波輔助低溫低壓濕式催化氧化處理高濃度有機廢水的研究.pdf

1、濕式催化氧化技術是處理高濃度難降解有機廢水的有效方法。但因其需要較高的操作條件(高溫、高壓)，給設備建造和安全運行等帶來諸多問題，在很大程度上限制了該工藝的實際應用。對此，本論文采用一種新的工藝--通過微波輔助在(相對于傳統的濕式催化氧化條件)低溫(<200℃)低壓(<2.0 MPa)條件下，以活性炭為催化劑，氧氣或過氧化氫為氧化劑，在固定床微波反應器內間歇式的處理高濃度有毒有害難降解的有機廢水，如苯酚溶液、煉油廢水和制藥廢水，來考察這

2、種新工藝的實用性與可行性。獲得的主要結果如下： 在微波輔助催化濕式氧化處理苯酚溶液的實驗中，考察了濃度為20000 mg/L的苯酚溶液的處理情況，通過對反應溫度、氧分壓、活性炭用量和微波功率等不同工藝參數的考察得出了反應最佳實驗條件。結果表明，在反應溫度為150℃，氧分壓為0.8 MPa，GAC催化劑投加量為5wt％，660 W微波功率的條件下，91.5％的苯酚能夠被降解，TOC總去除率達到73.3％，可生化性(BOD5/COD

3、)由最初的0.04提高到0.36。產物分析結果表明，在微波輔助催化濕式氧化降解苯酚過程中，對二苯酚、鄰二苯酚、苯醌和馬來酸能是主要降解產物，微波高溫熱解和氧化分解作用同時存在于苯酚的降解反應過程中。 在處理煉油廢水的實驗中，增加了一步帶壓曝氣工藝。實驗表明，向溶液內部施加曝氣，增加了氧氣由氣相向液相傳質的速率，使得煉油廢水中COD的去除率有進一步的提高。當曝氣流量為0.02 m3/h，反應溫度為150℃，氧分壓為0.8 MPa，

4、GAC催化劑投加量為5wt％，660 W微波功率的條件下，煉油廢水中COD的去除率達到91.8％，可生化性由最初的0.08提高到0.47。其中反應溫度、氧分壓、GAC催化劑的投加量以及微波功率都對COD的去除率有一定影響。 水和活性炭的微波升溫實驗表明，微波輻照下活性炭的快速升溫使其與周圍水相之間產生溫度梯度，致使水升溫速度加快?；钚蕴吭谖⒉ㄝ椛湎驴焖偕郎氐男阅転槠湓诖呋^程中局部達到高溫提供可能，而高溫是濕式催化氧化中OH產生

5、的必需條件。 在研究溶液蒸發(fā)量的實驗中，分別考察了反應溫度、反應壓力以及微波功率對溶液蒸發(fā)量的影響。由于反應裝置是一密閉容器，并且外界所施加的壓力大于溶液的飽和蒸汽壓，因此在實驗過程中溶液的蒸發(fā)量很少。在采用優(yōu)化的工藝參數對溶液處理后，溶液內部的蒸發(fā)量小于5％，而且這部分蒸發(fā)量基本保留在反應器內部。 對于COD濃度更大(80254 mg/L)、更難降解的制藥廢水，本文采用了過氧化氫微波輔助濕式催化氧化法。即向反應體系中加

6、入一定量的過氧化氫作為氧化劑，并通過微波輔助進行濕式催化氧化。結果表明，當過氧化氫的投加量為0.3 mol/L，反應溫度為160℃，氧分壓為0.8 MPa，GAC催化劑投加量為5 vvt％，660 W微波功率的條件下，經過30 min的處理，其COD的去除率可達到85.2％，可生化性由最初的0.06提高到0.42。能量衡算表明，微波輔助催化濕式氧化工藝適用于高濃度有機廢水的處理，如果能將微波能和熱交換系統有效的結合可顯著降低經濟成本，增