催化濕式氧化法處理有機(jī)廢水的催化劑研究.pdf

1、本研究以高濃度有機(jī)廢水為對象，以研制高效穩(wěn)定的新型催化劑為目標(biāo)?？疾炝舜呋瘎┲苽錀l件及催化反應(yīng)條件對催化劑性能的影響。 在文獻(xiàn)調(diào)研的基礎(chǔ)上，從文獻(xiàn)報道的眾多的催化劑中，初步選定了稀土系列的催化劑，因?yàn)橄⊥料盗写呋瘎┚哂蟹€(wěn)定性高、催化活性高以及價格便宜等優(yōu)點(diǎn)，具有研究價值。實(shí)驗(yàn)選用共沉淀方法，以Mn和Ce、La為活性組分制備催化劑。研究了活性組分配比、沉淀?xiàng)l件、老化條件、焙燒條件對催化劑性能的影響。并通過XRD分析、BET比表面

2、積分析和SEM分析等方法對催化劑進(jìn)行了表征。結(jié)果表明：焙燒溫度是影響催化劑性能的主要因素；高溫時，分解產(chǎn)物再結(jié)晶，得到一定的晶型、晶粒、孔結(jié)構(gòu)和比表面的催化劑，高溫下離子的熱遷移可能形成晶格缺陷，使催化劑具有活性。但焙燒溫度過高時，會產(chǎn)生晶體的燒結(jié)現(xiàn)象，氧化物的晶相顯示結(jié)晶度大大提高，導(dǎo)致比表面積急劇下降，催化活性大大降低。不但可以看出反應(yīng)溫度的升高會導(dǎo)致離子溶出量的增加，而且不同焙燒條件下形成的晶體的結(jié)構(gòu)特征也會造成離子溶出的程度不同

3、。另外，催化劑活性組分配比，沉淀劑的類型等制備條件也不同程度地影響了催化劑的活性。 通過實(shí)驗(yàn)考察了催化濕式氧化反應(yīng)條件對濕式催化氧化過程的影響。結(jié)果表明，催化濕式氧化中的氧分壓、反應(yīng)溫度、原水的CODcr濃度等均對處理有很大的影響。所以在選擇這些工藝參數(shù)時，應(yīng)綜合考慮經(jīng)濟(jì)性和處理效率等多方面的因素做出合適的選擇。 實(shí)驗(yàn)得出，催化劑以Mn：(Ce/La)=5：5(2/1)，Na0H為沉淀劑滴加，常溫下老化0.5h，10

4、5℃干燥12h，600℃焙燒1h，研磨75 μ m制備而得。在苯酚廢水為2g/L(CODcr約4760mg/L)，反應(yīng)總壓力為1.0MPa，反應(yīng)溫度為100℃，攪拌速度為600r/min，反應(yīng)時間為1h的條件下，離子的溶出得到了控制，CODcr的去除率達(dá)到98％以上。 本課題研制的催化劑使用間歇式反應(yīng)釜處理模擬廢水，能夠在較低的溫度下得到較高的處理效率。經(jīng)催化劑的表征可以看出，本催化劑具有良好的穩(wěn)定性。本研究為后續(xù)固定床反應(yīng)