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文檔簡(jiǎn)介
1、濕式空氣氧化工藝(Wet Air Oxidation,簡(jiǎn)稱WAO)是處理高濃度、難降解有機(jī)廢水的有效方法。但傳統(tǒng) WAO工藝反應(yīng)條件苛刻、處理成本高、對(duì)設(shè)備要求嚴(yán)格,大大限制了該技術(shù)的推廣應(yīng)用。針對(duì)這些問(wèn)題,本文系統(tǒng)地研究了常溫常壓催化濕式氧化(Catalytic Wet Oxidation,簡(jiǎn)稱CWO)工藝,該工藝具有反應(yīng)條件溫和、處理效果好等優(yōu)點(diǎn)。本文圍繞常溫常壓CWO工藝中催化劑的研制這一技術(shù)關(guān)鍵,制備了三種用于該工藝的負(fù)載型催化
2、劑,并以三種模擬偶氮染料(甲基橙,酸性橙和活性黑)為目標(biāo)降解物,考察了他們?cè)诔爻捍呋瘽袷竭^(guò)氧化氫氧化(Catalytic Wet Peroxide Oxidation,簡(jiǎn)稱CWPO)和常溫常壓催化濕式空氣氧化(Catalytic Wet Air Oxidation,簡(jiǎn)稱CWAO)工藝中的催化活性。研究了染料在常溫常壓CWAO工藝中的動(dòng)力學(xué)和降解歷程,并將CWAO工藝與生物膜技術(shù)耦合,用于處理實(shí)際染料廢水,取得了理想的處理效果。
3、> 本文首先以γ-Al2O3為載體,采用浸漬法制備了負(fù)載型的Fe2O3/γ-Al2O3催化劑,對(duì)其進(jìn)行了結(jié)構(gòu)表征,并考察了其在常溫常壓CWPO中的催化活性。結(jié)果表明,F(xiàn)e在催化劑中是以斜方體的α-Fe2O3晶體形式存在,其在催化劑中的含量為1.907%;將該催化劑用于常溫常壓CWPO工藝中處理模擬甲基橙染料廢水,處理3h時(shí)廢水的脫色率可達(dá)75%左右。
為了提高Fe2O3/γ-Al2O3催化劑的催化活性,采用稀土元素Ce對(duì)其進(jìn)
4、行改性處理,制備了Fe2O3-CeO2/γ-Al2O3催化劑。催化劑的結(jié)構(gòu)分析表明,在Fe2O3-CeO2/γ-Al2O3催化劑中,Ce的摻雜起到了結(jié)構(gòu)助劑和電子助劑的作用,它能夠使催化劑表面的活性組分顆粒粒徑變小,分散度提高,同時(shí)能夠增加催化劑表面吸附氧的含量,從而使催化劑表面的活性點(diǎn)位增加,并加快·OH的產(chǎn)生速度。催化劑活性研究表明,與Fe2O3/γ-Al2O3催化劑相比,催化劑Fe2O3-CeO2/γ-Al2O3的催化活性提高了1
5、0%左右。但Fe2O3-CeO2/γ-Al2O3催化劑在使用過(guò)程中Ce的溶出較為嚴(yán)重。
為了進(jìn)一步提高Fe2O3-CeO2/γ-Al2O3催化劑的催化活性并抑制Ce的溶出,采用Ti對(duì)其進(jìn)行改性處理,制備了Fe2O3-CeO2-TiO2/γ-Al2O3催化劑。催化劑的結(jié)構(gòu)分析表明,在Fe2O3-CeO2-TiO2/γ-Al2O3催化劑中,Ti的摻雜起到了結(jié)構(gòu)助劑的作用,它能夠使催化劑表面的活性組分顆粒粒徑更小,分散更加均勻。同時(shí)
6、,催化劑中Ce和Ti以CeO2+TiO2復(fù)合氧化物的形式存在,從而有效地抑制了Ce的溶出。催化劑活性研究表明,與Fe2O3-CeO2/γ-Al2O3催化劑相比,催化劑Fe2O3-CeO2-TiO2/γ-Al2O3的催化活性提高了10%左右。
將本文所制得的催化劑用于常溫常壓CWAO工藝中處理模擬偶氮染料廢水,取得了令人滿意的處理效果,與CWPO工藝相比,CWAO工藝具有處理成本低、操作易控制等優(yōu)點(diǎn)。以500mg/L的AO7模擬
7、染料廢水為處理對(duì)象,考察了常溫常壓CWAO工藝處理偶氮染料廢水的反應(yīng)動(dòng)力學(xué),討論了反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方程,結(jié)果表明,F(xiàn)e2O3/γ-Al2O3、Fe2O3-CeO2/γ-Al2O3和Fe2O3-CeO2-TiO2/γ-Al2O3三種催化劑所對(duì)應(yīng)的活化能分別為16290.45 J/mol、15387.55 J/mol和14805.57J/mol。
本文系統(tǒng)地研究了染料的降解歷程,結(jié)果表明,AO52、AO7、RB5三種染料在常溫常壓CWA
8、O工藝中的降解歷程非常相似,首先主要以C-N鍵斷裂的方式破壞偶氮鍵,然后苯環(huán)結(jié)構(gòu)被破壞。在降解過(guò)程中可能會(huì)產(chǎn)生少量帶羰基的中間化合物,但這些中間產(chǎn)物不穩(wěn)定,極易被礦化,因此CWAO工藝對(duì)偶氮染料具有較高的礦化度。
本文還對(duì)催化劑的失活原因和再生方法進(jìn)行了深入研究,結(jié)果表明,催化劑在使用過(guò)程中的失活主要是由廢水降解所產(chǎn)生的含C、N和S的中間產(chǎn)物吸附在催化劑表面,掩蓋了催化劑的活性中心而引起的。鹽酸洗+焙燒法是一種有效的再生方法,
9、通過(guò)該方法再生,催化劑的催化活性可恢復(fù)至新鮮催化劑的90%以上。再生催化劑的結(jié)構(gòu)表征分析表明,催化劑再生之后,其各項(xiàng)結(jié)構(gòu)參數(shù)均可基本恢復(fù)至新鮮催化劑的狀態(tài)。
本文利用CWAO和生物膜耦合技術(shù)處理某亞麻廠漂染車間的出水,結(jié)果表明,CWAO工藝與生物膜工藝具有很好的兼容性。作為預(yù)處理,CWAO工藝能夠大大提高廢水的可生化性,降低后續(xù)生物處理工序的負(fù)荷,提高生物處理工序的處理效果。作為后處理,CWAO工藝具有很好的深度處理效果,可以
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