常溫常壓催化濕式氧化法催化劑的制備及性能研究.pdf

1、染料廢水的處理是水處理領(lǐng)域的難點(diǎn)和熱點(diǎn)。催化濕式氧化工藝(catalytic wet oxidation，簡(jiǎn)稱CWO)通過加入催化劑和氧化劑，能夠產(chǎn)生具有強(qiáng)氧化能力的·OH，從而有效地降解污染物，因此，CWO工藝在染料廢水的處理中具有很大的優(yōu)勢(shì)。與傳統(tǒng)濕式氧化法（wet air oxidation，簡(jiǎn)稱WAO）相比，CWO工藝在一定程度上使得反應(yīng)條件趨于溫和，但從目前的研究來看，大多數(shù)CWO工藝仍然是在一定的溫度和壓力下進(jìn)行。催化劑是C

2、WO工藝的核心。本文在前期研究的基礎(chǔ)上，采用分層浸漬法制備了Fe2O3-CeO2-TiO2/γ-Al2O3催化劑，對(duì)其結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征，并以三種模擬偶氮染料甲基橙（methyl orange，簡(jiǎn)稱MO）、酸性橙（acid orange，簡(jiǎn)稱AO）及活性黑（reactive black，簡(jiǎn)稱RB）為目標(biāo)降解物，考察了其在常溫常壓催化濕式過氧化氫氧化（Catalytic Wet Peroxide Oxidation，簡(jiǎn)稱CWPO）和常溫常壓催

3、化濕式空氣氧化工藝（Catalytic Wet Air Oxidation，簡(jiǎn)稱CWAO）中的催化活性，還對(duì)Fe2O3-CeO2-TiO2/γ-Al2O3催化劑的失活與再生進(jìn)行了研究。
　　研究表明，當(dāng)鈦的摻雜量為1％，焙燒溫度為450℃，焙燒時(shí)間為2h時(shí)所制得的Fe2O3-CeO2-TiO2/γ-Al2O3催化劑的催化活性最高。采用BET、XRD、SEM、XPS、XRF等測(cè)試手段對(duì)制備的催化劑進(jìn)行表征，分析結(jié)果表明鈦的引入，有效

4、增大了催化劑的比表面積和總孔容，提高了活性組分鐵在催化劑表面的分散度，并有效地抑制了鈰在使用過程中的溶出現(xiàn)象。活性試驗(yàn)表明該催化劑有較高的催化活性，常溫常壓條件下，在150min內(nèi)，對(duì)甲基橙、酸性橙、活性黑的脫色率分別可達(dá)到98.09%、93.17%和64.25%;同時(shí)對(duì)COD和TOC也有較高的去除率。
　　以500mg/L的模擬酸性橙染料廢水為研究對(duì)象，考察了染料在常溫常壓 CWPO和常溫常壓 CWAO工藝中的降解動(dòng)力學(xué)。通過建

5、立的動(dòng)力學(xué)方程可知，CWPO工藝的活化能為20.64KJ/mol，反應(yīng)速率常數(shù)1.0923，CWAO工藝的活化能為17.35KJ/mol，反應(yīng)速率常數(shù)4.5053，由此可見，在所研究的實(shí)驗(yàn)條件下，染料在 CWAO工藝中的降解速率高于在 CWPO工藝中的降解率。
　　最后對(duì)催化劑的失活與再生問題進(jìn)行了研究。結(jié)果表明，含碳、氮、硫的反應(yīng)中間產(chǎn)物的吸附與沉積是導(dǎo)致催化劑失活的主要原因。失活后的催化劑以5%鹽酸溶液洗滌表面，再經(jīng)350℃高