青島及黃海大氣顆粒態(tài)無(wú)機(jī)氮分布研究.pdf

1、本論文采集了2007年6月～2008年2月青島近海、2007～2008年北黃海4個(gè)航次以及黃海千里巖島的大氣氣溶膠樣品，運(yùn)用離子色譜法(IC)分析了顆粒物中的無(wú)機(jī)氮組分，探討了青島及黃海大氣顆粒態(tài)無(wú)機(jī)氮組分的濃度和粒徑分布特征，考察了天氣條件對(duì)其分布的影響。 青島地區(qū)2007-2008年間，顆粒物濃度的季節(jié)分布為春季(均值257.82μg/m3)>冬季(均值207.72μg/m3)>秋季(均值154.54μg/m3)>夏季(均

2、值143.78μg/m3)。NO3--N的濃度變化趨勢(shì)與大氣顆粒物濃度相似，2008年春季最高，均值為4.54μg/m3，2008年夏季最低，為1.66μg/m3。而NH4+-N濃度季節(jié)分布與顆粒物、NO3--N濃度分布有所不同，冬季最高(7.90μg/m3)，夏季最低(2.89μg/m3)。天氣過(guò)程對(duì)于氣溶膠濃度分布有著很大的影響。顆粒物濃度，NH4+-N與NO3--N濃度在晴朗天氣下均最低，顆粒物濃度在沙塵天氣下最高，而NH4+-N

3、與NO3--N濃度在霧天最高。 采暖開(kāi)始后，顆粒物濃度及無(wú)機(jī)氮濃度均有明顯增加，采暖期顆粒物、硝酸鹽和銨鹽的平均濃度較采暖前分別增加了82％、79％和48％。采暖期晴天顆粒物濃度高于采暖前，但晴天NH4+-N和NO3--N濃度卻低于采暖前，主要是由于青島采暖期晴朗天氣一般受來(lái)自中高緯西北氣流控制，而顆粒態(tài)無(wú)機(jī)氮主要來(lái)源于當(dāng)?shù)嘏欧诺腘H3，NOx，HNO3氣體等前體物質(zhì)轉(zhuǎn)化形成的二次氣溶膠，長(zhǎng)距離傳輸對(duì)其濃度的影響不明顯；采暖期

4、霧天樣品顆粒物濃度和NH4+-N、NO3--N濃度均比采暖前濃度增加了1-2倍，主要由于霧天高濕度有利于顆粒態(tài)無(wú)機(jī)氮組分的生成，同時(shí)霧天不利于污染物的擴(kuò)散。大風(fēng)降溫天氣下顆粒物以及無(wú)機(jī)氮組分濃度值與之前所采集樣品相比有明顯降低。 大氣顆粒物的粒徑分布在采樣期間內(nèi)均呈現(xiàn)雙峰分布，積聚模態(tài)的峰值出現(xiàn)在0.65～1.1μm范圍內(nèi)，粗粒子模態(tài)峰值出現(xiàn)在3.3～4.7μm范圍內(nèi)。NH4+-N粒徑分布均呈現(xiàn)單峰分布，峰值出現(xiàn)一般出現(xiàn)在0.

5、43～1.1μm范圍內(nèi)。NO3--N的分布與顆粒物相似，呈現(xiàn)雙峰分布，主峰值出現(xiàn)在積聚模態(tài)上，在0.65～1.1μm粒徑范圍內(nèi)，粗模態(tài)峰值出現(xiàn)在3.3～4.7μm粒徑范圍內(nèi)。顆粒物濃度除夏季細(xì)粒子所占比例相對(duì)較高外，其它季節(jié)粗細(xì)粒子上所占比例大概一致。NH4+-N主要分布于細(xì)粒子上。NO3--N的粒徑分布有著明顯的季節(jié)差異，細(xì)粒子所占比例夏季最低，秋季次之，冬季最高。 北黃海海區(qū)四個(gè)季節(jié)大氣顆粒物樣品的海上調(diào)查可以看出，顆粒物

6、濃度的季節(jié)分布特征為春冬季較高(分別為春季168.30μg/m3，冬季158.46μg/m3)，秋季次之(115.51μg/m3)，夏季最低(63.81μg/m3)。海上大氣氣溶膠中的無(wú)機(jī)氮占顆粒物總質(zhì)量濃度的1.98～13.64％，其中NH4+-N和NO3--N為無(wú)機(jī)氮組分的主要貢獻(xiàn)者，濃度分別在0.66～25.76μg/m3和0.03～13.89μg/m3之間。NH4+-N在總無(wú)機(jī)氮中所占比例最大，在48.21～96.26％之間，而

7、NO2--N僅在個(gè)別樣品中占到極小比例，其它樣品中均未檢出。北黃海海區(qū)顆粒物中總無(wú)機(jī)氮組分濃度的季節(jié)分布與顆粒物濃度分布趨勢(shì)有所不同，為冬季>春季>秋季>夏季。無(wú)機(jī)氮組分在顆粒物中所占比例冬季明顯比其它三個(gè)季節(jié)高。 2006年秋季千里巖島的大氣顆粒物濃度季節(jié)分布與青島相同，均為冬季>秋季，但濃度值要小于陸地以及北黃海采集樣品。秋季顆粒物平均濃度為95.84μg/m3，濃度范圍在41.41～243.19μg/m3之間。NH4+-

8、N與NO3--N變化趨勢(shì)與顆粒物濃度相近，秋季濃度平均值分別為1.96、1.25μg/m3，濃度范圍在0.80～3.78μg/m3和0.70～2.90μg/m3之間，冬季濃度平均值分別為3.80和2.24μg/m3，濃度范圍分別在1.27～5.71μg/m3和0.84～4.16μg/m3之間。秋季NO2--N均未檢出，而冬季的低溫不利于NO2--N向NO3--N轉(zhuǎn)化，因而冬季NO2--N在三個(gè)樣品中檢測(cè)到較低濃度。秋冬季顆粒態(tài)無(wú)機(jī)氮組分