DOM對(duì)汞在土壤-水-氣界面釋放的影響.pdf

1、溶解性有機(jī)質(zhì)(dissolved organic matter，DOM)是陸地生態(tài)系統(tǒng)和水生生態(tài)系統(tǒng)中一種很活躍的重要化學(xué)組分，是環(huán)境中重要的天然有機(jī)配位體和吸著載體。所以它能影響到土壤和水體中微量無(wú)機(jī)、有機(jī)污染物的遷移活性和環(huán)境行為。研究發(fā)現(xiàn)，DOM作為天然有機(jī)配位體，它所含有的羧基、羰基、氨基和羥基等活性功能團(tuán)，可以與水體、土壤和沉積物通過(guò)離子交換、吸附、絡(luò)合、螯合、絮凝、沉淀、氧化還原等一系列反應(yīng)，影響金屬離子在環(huán)境中的形態(tài)、遷移

2、轉(zhuǎn)化規(guī)律和最終歸趨?；贒OM的這些特性，它無(wú)疑會(huì)影響到土、水系統(tǒng)中Hg<'2+>的環(huán)境行為特征，從而會(huì)影響地表汞的自然釋放過(guò)程。為此，本文選擇重慶兩種主要土壤--黃壤和中性紫色土進(jìn)行模擬試驗(yàn)，研究添加不同DOM(腐殖土提取DOM<,H>、稻草提取DOM<,R>和豬糞提取DOM<,p>)對(duì)黃壤、中性紫色土汞行為的影響，以及汞在土壤-水-氣界面的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律。通過(guò)吸附和解吸試驗(yàn)，來(lái)研究不同DOM對(duì)不同類型土壤對(duì)汞的吸附-解吸影響，以期為探

3、討土壤汞釋放的機(jī)理提供理論基礎(chǔ)，以及淹水后水庫(kù)、湖泊、水稻田等汞污染的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)和預(yù)測(cè)提供依據(jù)。 研究結(jié)果顯示：兩種供試土壤黃壤與中性紫色土中，無(wú)論是添加DOM<,H>、DOM<,R>還是DOM<,p>溶液，都會(huì)使Hg<'2+>的最大吸附量和吸附率明顯降低。黃壤添加DOM<,H>處理的最大吸附量?jī)H為250μg/g，與對(duì)照(CK)相比Hg<'2+>的吸附量減少了40％，黃壤中添加DOM<,H>、DOM<,R>、DOM<,p>，Hg<

4、'2+>的最大吸附量降低幅度為40％～22.6％；與黃壤類似，在中性紫色土中添加DOM<,H>、DOM<,R>、DOM<,p>溶液也同樣使Hg<'2+>的吸附明顯減少，其降低幅度分別為43.3％、34.4％和27.6％。且三種不同的DOM處理平均吸附量分別為：DOM<,H>離子，從而降低了土壤對(duì)Hg<'2+>的吸附量。同

5、時(shí)，由于不同的DOM對(duì)Hg<,2+>離子具有不同的絡(luò)合能力，因而它們對(duì)土壤吸附Hg<'2+>的影響也不盡相同。用Langmuir方程、Freundlich方程和Temkin方程對(duì)兩種添加不同DOM處理的土壤汞的等溫吸附過(guò)程進(jìn)行模擬，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，三個(gè)方程擬合的r值均達(dá)100％的顯著水平。從Freundlich方程中可看出，添加不同的DOM都不同程度的降低了土壤對(duì)Hg<'2+>的吸附作用力，但不同DOM處理之間作用力的降低的差異不明顯。用動(dòng)力

6、學(xué)方程擬合土壤汞的吸附過(guò)程結(jié)果表明，黃壤添加不同DOM<,H>、DOM<,R>、DOM<,p>均使的其吸附反應(yīng)速率有所降低，但不同DOM處理之間沒(méi)有明顯的規(guī)律；與黃壤相似，中性紫色土在添加不同DOM使其吸附速率均顯著降低。用動(dòng)力學(xué)方程擬合土壤汞的吸附過(guò)程。淹水后上覆水汞濃度都有峰值點(diǎn)，而且添加的DOM量越高上覆水汞濃度越大。黃壤在添加相同水平的不同DOM處理中，DOM<,H>處理的上覆水汞溶出量均要略高于添加DOM<,R>、DOM<,p

7、>的處理，其中H4處理的上覆水汞溶山率最高達(dá)465 ng/L：對(duì)于中性紫色土，和黃壤相似，添加相同水平的不同DOM處理中，DOM<,H>處理的上覆水汞溶出量均要略高于添加DOM<,R>、DOM<,p>的處理，其中DOM<,H>的H4處理的上覆水汞溶出率最高達(dá)577 ng/L。黃壤與紫色土都隨著添加DOM濃度增加其上覆水的DOM濃度相應(yīng)增大且上覆水DOM濃度為：DOM<,H>>DOM<,R>>DOM<,p>>CK。其中，同水平處理中中性紫

8、色土上覆水中DOM的濃度要高于黃壤。影響上覆水汞濃度的的因素溶解性有機(jī)質(zhì)、pH、電導(dǎo)率、Eh和DO中，DO、pH和電導(dǎo)率則與上覆水汞濃度呈顯著性負(fù)相關(guān)，說(shuō)明這三者在汞從土壤向水體溶出的過(guò)程中，起著至關(guān)重要的作用：而DOM與Eh的相關(guān)性不是很明顯，但并不能說(shuō)明它們與汞向水體的釋放無(wú)關(guān)。 淹水后水-氣界面汞釋放量均隨添加DOM的量增加而相應(yīng)減少。黃壤和中性紫色土的CK處理，其釋放量均要高于添加DOM的處理，且同水平下DOM<,R>與

9、DOM<,p>處理汞通量釋放的區(qū)別不明顯，但DOMH處理則明顯低于前兩者。在試驗(yàn)中的監(jiān)測(cè)因子中，DOM對(duì)汞通量釋放相關(guān)性不明顯，而太陽(yáng)輻射量對(duì)汞釋放量的影響在淹水期間表現(xiàn)較明顯。其中，黃壤的各個(gè)處理相關(guān)性最顯著，而紫色土的DOM<,H>處理要相對(duì)差一些：溫度的變化對(duì)汞釋放量在整個(gè)過(guò)程中對(duì)汞釋放量的影響都不明顯：上覆水pH的變化和上覆水的電導(dǎo)率與汞釋放量有很好的負(fù)相關(guān)，且黃壤的各處理上覆水pH與汞釋放量相關(guān)性很好，而中性紫色土的處理相關(guān)性