液相脈沖流光放電催化降解二甲基亞砜的研究.pdf

1、本論文對(duì)催化液相脈沖流光放電降解有機(jī)物進(jìn)行了系統(tǒng)研究。以二甲基亞砜為降解對(duì)象，研究了液相脈沖流光放電活性物質(zhì)的產(chǎn)生，比較了均相催化和非均相催化對(duì)液相脈沖流光放電降解有機(jī)物的催化效能。
　　 通過(guò)考察均相(Cu(Ⅱ)、Mn(Ⅱ)、Fe(Ⅲ)與Fenton)和非均相(γ-Al2O3，Cu(Ⅱ)/γ-Al2O3，F(xiàn)e(Ⅲ)/γ-Al2O3，Mn(Ⅱ)/γ-Al2O3，Cu(Ⅱ)Mn(Ⅱ)/γ-Al2O3，F(xiàn)e(Ⅲ)Mn(Ⅱ)/γ-Al

2、2O3)催化流光放電所降解的二甲基亞砜(DMSO)及其產(chǎn)物濃度曲線，產(chǎn)物S、C元素選擇性及能量效率，認(rèn)為DMSO降解的主要產(chǎn)物為CH3SO2-、CH3SO3-、SO42-、HCHO。幾種均相催化液相脈沖流光放電DMSO降解率之比在放電30min時(shí)為Fenton∶Cu2+∶Mn2+∶Fe3+∶無(wú)均相催化=3.78∶2.20∶2.06∶1.08∶1，其中Fenton催化體系的DMSO降解曲線拐點(diǎn)出現(xiàn)在25min，DMSO降解率76.6％。F

3、e2+催化流光放電DMSO降解產(chǎn)物S選擇性保持了較好的平衡(S選擇性之和86.6％～98.8％)，各中間產(chǎn)物S選擇性之比(流光放電45min時(shí))為CH3SO2-∶CH3SO3-∶SO42-=5.0∶15.9∶1。O2流量的通入對(duì)均相催化液相流光放電降解DMSO有阻礙作用，含Mn的單一或二元金屬負(fù)載型催化劑的DMSO降解產(chǎn)物主要分布在CH3SO2-、CH3SO3-等初步生成產(chǎn)物上，而含Cu的單一或二元金屬負(fù)載型催化劑的DMSO降解產(chǎn)物主要

4、分布在HCHO等高等生成產(chǎn)物上，說(shuō)明Cu負(fù)載型催化劑對(duì)DMSO流光放電催化降解比Mn的更徹底，均相催化較非均相催化效果好，最高能量效率為Fenton催化流光放電DMSO降解，按37％能量效率計(jì)為0.0124mol-DMSO/kWh。
　　 建立了液相脈沖流光放電-Fenton體系化學(xué)反應(yīng)模型和參數(shù)敏感性分析模型，化學(xué)反應(yīng)模型結(jié)果與試驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行比較，考察DMSO降解機(jī)理，參數(shù)敏感性模型考察了流光放電子體系和Fenton子體系對(duì)DM