制備方法對Co-TiO2雙效催化活性的影響.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、如何能快速高效地處理難降解有機(jī)廢水一直是污水處理領(lǐng)域研究的技術(shù)難點。鈷活化單過氧硫酸氫鹽化合物(Co/Oxone)產(chǎn)生硫酸根自由基(SO4),是一種較有前景的難降解有機(jī)廢水處理技術(shù),其為“過渡金屬+過氧化物”的類Fenton體系,極少量的Co便能在較寬的pH范圍內(nèi)(4

2、窄、H2O2投加量極大、不能完全礦化有機(jī)物等缺點。本論文通過將 Co負(fù)載于 TiO2上,開發(fā)了新型的、高效率的Co-TiO2雙效催化劑,并利用該非均相催化劑和光、單過氧硫酸氫鹽化合物構(gòu)建一種基于SO4的類Fenton/Photo協(xié)同氧化體系,實現(xiàn)了類Fenton和光催化的結(jié)合,同時也克服了均相 Co/Oxone體系催化劑不能回收再利用、Co離子溶出等缺點。催化劑的制備方法直接影響著摻雜TiO2的催化活性。論文采用水解沉淀法、溶膠-凝膠法

3、和浸漬法制備了Co-TiO2催化劑,用XRD、紫外漫反射、XPS、SEM等測試手段對其進(jìn)行了表征,以亞甲基藍(lán)溶液為目標(biāo)污染物,用催化劑的類Fenton/光催化復(fù)合效果和Co2+溶出量作為評價指標(biāo),考察了不同制備方法對催化劑性能的影響,同時考察了催化劑投加量、溶液 pH、Oxone投加量對Vis/Co-TiO2/Oxone體系降解亞甲基藍(lán)的影響。另外,也進(jìn)一步考察了UV/Co-TiO2/Oxone體系中,不同Co摻雜量、灼燒溫度對溶膠-凝

4、膠法所制備的催化劑活性的影響。
  主要研究內(nèi)容與結(jié)論如下:
  1)用溶膠-凝膠法、浸漬法、水解沉淀法三種方法制備了Co-TiO2催化劑,三種方法制備的Co-TiO2均具有銳鈦礦TiO2晶體。浸漬法、水解沉淀法制備的樣品主要的氧化物為TiO2,TiO2表面存在Ti-OH或Co-OH且有極少量的Co3O4析出。溶膠-凝膠法制備的樣品主要的氧化物為TiO2,TiO2表面有極少量的Co3O4析出。與純TiO2相比,三種方法制備的

5、Co-TiO2催化劑的紫外漫反射圖譜均出現(xiàn)明顯紅移。Co-TiO2催化劑均為微米級顆粒。
  2)水解沉淀法制備的Co-TiO2催化劑,具有類Fenton和可見光雙效催化活性。在Vis/Co-TiO2/Oxone體系中,水解沉淀法制備的催化劑的最佳催化劑投加量為mcata=0.5 g/L。在近中性條件下(4<pH<7),體系具有最佳性能。最佳氧化劑用量為n[Oxone]=0.75mM。將水解沉淀法制備的催化劑回收利用,催化劑活性明

6、顯下降,催化劑的穩(wěn)定性有待改進(jìn)。
  3)浸漬法制備的Co-TiO2催化劑,具有類Fenton和可見光雙效催化活性。在Vis/Co-TiO2/Oxone體系中,浸漬法制備的催化劑的最佳催化劑投加量為mcata=0.5 g/L。在近中性條件下(4<pH<7),體系具有最佳性能。最佳氧化劑用量為n[Oxone]=1mM。將浸漬法制備的催化劑回收利用,催化劑仍保持較好的催化活性。
  4)溶膠-凝膠法制備的Co-TiO2催化劑,具

7、有類Fenton和可見光雙效催化活性。在Vis/Co-TiO2/Oxone體系中,溶膠-凝膠法制備的催化劑的最佳催化劑投加量為mcata=1 g/L。在近中性條件下(4<pH<7),體系具有最佳性能。最佳氧化劑用量為n[Oxone]=1mM。最佳灼燒溫度、鈷摻雜量分別為773K及1%。將溶膠-凝膠法制備的催化劑回收利用,采用溶膠凝膠法制備的Co-TiO2粉體催化活性重現(xiàn)性良好。
  5)自由基淬滅實驗表明,在紫外光條件下,Co-T

8、iO2催化Oxone產(chǎn)生硫酸根自由基和羥基自由基,并通過類Fenton-光催化協(xié)同氧化作用來降解亞甲基藍(lán)。
  6)三種方法制備出的Co-TiO2催化劑中,水解沉淀法制備的Co-TiO2催化劑光催化活性最高。以浸漬法制備出的Co-TiO2催化劑的類Fenton催化活性最高。Vis/Co-TiO2/Oxone體系的活性大小順序為水解沉淀法、浸漬法、溶膠-凝膠法。溶膠-凝膠法的Co離子溶出量最少,從環(huán)保角度考慮,最佳制備方法為溶膠-凝

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