稀土摻雜TiO2的制備及其光電催化活性研究.pdf

1、本文采用溶膠-凝膠法分別制備了稀土金屬(Y、Gd、Ce、Pr、Yb、Er、Dy、Ho、Sm)摻雜TiO2，并利用UV-Vis、XRD、SEM和BET對(duì)TiO2粉末進(jìn)行表征。同時(shí)將負(fù)載了TiO2的泡沫鎳作為正極，碳棒為負(fù)極，在紫外燈或氙燈下對(duì)砷污染物進(jìn)行光電催化降解，測試催化劑的催化活性。另一方面，采用密度泛函理論方法計(jì)算了稀土(RE=Y、Lu、La、Ce、Pr、Nd、Pm、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb)摻雜Ti8

2、O16超晶胞，探討了稀土金屬摻雜對(duì)TiO2晶體結(jié)構(gòu)、能帶結(jié)構(gòu)、態(tài)密度和電子結(jié)構(gòu)的影響。
　　 催化劑粉末表征分析結(jié)果表明：稀土摻雜的TiO2在紫外光區(qū)的吸收系數(shù)都比P25和純TiO2的大；在可見光區(qū)，相比純TiO2，摻雜Ce，Pr，Sm，Gd，Ho或Er的TiO2的吸收系數(shù)都有不同程度的提高，而摻雜Y，Yb或Dy的TiO2的吸收曲線卻幾乎和純TiO2重合。TiO2摻雜前后的結(jié)構(gòu)都由銳鈦礦相組成。稀土摻雜使TiO2粉末團(tuán)聚更嚴(yán)重，

3、但是顆粒明顯變小。且摻Gd/TiO2的比表面積明顯大于純TiO2的。
　　 采用堿性染料法檢測水中的砷含量，所得的標(biāo)準(zhǔn)曲線線性較好。光催化活性測試結(jié)果表明：同種催化劑吸附As(Ⅴ)的量比As(Ⅲ)多。同種催化劑但不同的負(fù)載量對(duì)AS(Ⅲ)的吸附量也不同，但吸附量不與負(fù)載量成正比。另外，稀土摻雜的TiO2紫外氧化能力都比純TiO2的強(qiáng)，其中以Y/TiO2和Gd/TiO2的最佳。在催化劑負(fù)載量基本一致下，摻雜后的催化劑吸附As(Ⅲ)的

4、量都比純TiO2的大，最后除砷效率也都比純TiO2的高，以Sm/TiO2和Ce/TiO2的最好。另外，Er/TiO2對(duì)As(Ⅲ)的光電催化氧化效果明顯優(yōu)于光催化氧化，前者幾乎是后者的兩倍，原因是施加電壓能抑制光生電子和空穴的簡單復(fù)合。
　　 計(jì)算結(jié)果分析表明：Y、La、Gd、Lu、Ce、Eu、Yb或Tb摻雜有助于提高TiO2的光催化活性：而Pr、Nd、Pm、Sm、Dy、Ho、Er或Tm摻雜，由于在價(jià)帶頂和導(dǎo)帶底之間形成了較多的雜