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文檔簡介
1、溶解性的氯代揮發(fā)有機物是環(huán)境中的一大類重要的污染物,它們在環(huán)境中可通過一些非生物途徑進行降解。盡管此類污染物具有較低的疏水性,但進入環(huán)境后仍會被大量吸附在天然固體上。到目前為止,將污染物的反應降解轉(zhuǎn)化以及吸附過程結(jié)合起來,以研究污染物在環(huán)境中的歸趨的報道比較少,1,1,2,2-四氯乙烷(TeCA)是氯代揮發(fā)性有機污染物中相對而言溶解度較大,疏水性較低的一種化合物。有文獻報道它在溶液中能發(fā)生堿催化的脫氫氯反應,生成1,1,2-三氯乙烯(T
2、CE)。本論文中選擇該反應為目標反應,驗證了TeCA在水溶液中的堿催化脫氫氯反應符合準一級動力學方程,測定的反應速率與Cooper等<'[1]>報道計算的值吻合,同時驗證了緩沖液的種類以及離子強度對該反應速率沒有影響。 本論文中選用吸附性能強的活性炭作為模擬吸附劑,分別用瓶實驗和柱實驗來研究吸附相上的反應活性。 柱實驗中選擇了一種吸附性能最強的活性炭來研究,實驗結(jié)論總結(jié)如下: (1) 柱系統(tǒng)的設計能夠?qū)⒒钚?/p>
3、炭上吸附的TecA的反應和解吸過程分開,從而更明確的證明是否吸附的TeCA能直接的發(fā)生反應。 (2) 與瓶實驗的結(jié)果對比,柱實驗中同樣發(fā)現(xiàn)吸附的TeCA能直接發(fā)生水解反應,且反應速率要明顯低于純水溶液中反應速率。 瓶實驗的方法如下,先在強酸性溶液中將TeCA吸附在活性炭上,再用堿性溶液催化以研究吸附在活性炭上的TeCA的反應活性。取樣測定方法是在一定時間點上用冰水混合物中止反應,用丙酮超聲萃取活性炭,用氣相色譜測定萃
4、取液中的TeCA以及TCE濃度。實驗所得出的結(jié)論總結(jié)如下: (1)活性炭吸附的TeCA能發(fā)生降解反應,和純?nèi)芤合嘞啾?,反應速率要明顯低很多,同時反應的速率隨時間在下降。活性炭表面是非極性的,OH難以在活性炭表面聚集,而更多的分配在水中,所以吸附的TeCA反應速率更慢。同時由于活性炭微孔的疏水作用導致活性炭上吸附的TeCA的反應速率比溶液中慢。速率隨時間下降的原因是活性炭對TeCA的吸附分為表面吸附和微孔填充吸附兩部分,在表面吸
5、附的部分易于被OH<'->攻擊而降解,所以反應速率開始時會快。而TeCA被吸附在微孔中會阻礙OHm<'->與TeCA的接觸,從而反應速率下降。 (2)對比了5種物理化學屬性不同的顆?;钚蕴恐g反應速率的差異,結(jié)果發(fā)現(xiàn)活性炭的顆粒大小會影響反應速率,顆粒小的活性炭,由于OH<'->在其中的擴散傳質(zhì)阻力小,從而加速了反應。微孔體積的大小是影響TeCA在活性炭上水解反應的一個重要因素。微孔體積越大,活性炭對TeCA的吸附越強,OH<
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