含鐵大氣氣溶膠催化氧化SO-,2-的反應(yīng)機(jī)理研究.pdf_第1頁(yè)
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1、大氣顆粒物或氣溶膠對(duì)全球氣候、人類健康和地球環(huán)境影響巨大。S02是大氣中最主要的人類污染物,也是形成酸雨和硫酸鹽氣溶膠的前體之一,影響生態(tài)環(huán)境和人類健康。其在大氣中可以通過(guò)云層和液滴氧化轉(zhuǎn)化成硫酸和硫酸鹽粒子,也可以與氣溶膠粒子發(fā)生復(fù)相反應(yīng)形成含硫酸根的二次氣溶膠,而后者的轉(zhuǎn)化機(jī)理和轉(zhuǎn)化能力尚未被完全認(rèn)識(shí)。氣溶膠中的鐵是許多大洋海區(qū)中海洋表層水中的浮游生物所必需的微量營(yíng)養(yǎng)物的主要來(lái)源,在很多海區(qū),尤其在某些高氮低鐵海區(qū),礦物氣溶膠中的鐵

2、是這些地區(qū)海洋生產(chǎn)力的限制因素?;谝陨显?,人們對(duì)S02與氣溶膠,尤其是含鐵氣溶膠的復(fù)相反應(yīng)及可溶性鐵的來(lái)源非常關(guān)注。 本論文通過(guò)實(shí)驗(yàn)室模擬S02與Fe203及Fe203和NaCI混合顆粒物的復(fù)相反應(yīng)來(lái)探討氣溶膠中的鐵在S02復(fù)相反應(yīng)中的作用及反應(yīng)機(jī)理,分為三個(gè)主要部分: 第一部分選擇和優(yōu)化了反應(yīng)產(chǎn)物Fe(II)的測(cè)定方法。在綜述Fe(II)測(cè)定方法的基礎(chǔ)上,確定用反相高效液相色譜法測(cè)定復(fù)相反應(yīng)產(chǎn)物,對(duì)測(cè)定條件進(jìn)行優(yōu)化

3、。得出最佳實(shí)驗(yàn)條件并使用pH5.6琥珀酸.硼砂緩沖溶液直接提取復(fù)相反應(yīng)產(chǎn)物中Fe(II),六次測(cè)定RSD為3.48%,回收率為90-102%,精密度及準(zhǔn)確度均較好,此法用于復(fù)相反應(yīng)產(chǎn)物Fe(II)的測(cè)定。 第二部分重點(diǎn)研究了S02與Fe203復(fù)相反應(yīng)機(jī)理。利用DRIFT、XPS、HPLC、IC和pH計(jì)對(duì)反應(yīng)產(chǎn)物進(jìn)行了定性和定量分析,結(jié)果表明:S02與Fe203的復(fù)相反應(yīng)可以產(chǎn)生Fe(II)(aq)和S042',表面吸附水有利于F

4、e(II)(aq)和S042-的生成。S02濃度增加,F(xiàn)e203表面酸度增加,可溶性Fe(III)(aq)、Fe(II)(aq)及S042-含量隨之增加。室溫下(T=291K,RH=68%),每毫克Fe203在30min內(nèi)可消耗53.6μgS02,生成12.6ngFe(II)(aq)和56.2μgS042-。反應(yīng)產(chǎn)物S042-的濃度比三價(jià)鐵被還原的產(chǎn)物Fe(II)(aq)的濃度高出3個(gè)數(shù)量級(jí),根據(jù)以上結(jié)果,提出Fe(II)(aq)和硫酸

5、鹽的生成機(jī)理。同時(shí)表明Fe(II)(aq)除了作為S02氧化的催化劑外,也是復(fù)相反應(yīng)的產(chǎn)物之一。S02與Fe203的復(fù)相反應(yīng)實(shí)驗(yàn)室模擬結(jié)果為大氣海洋體系中,尤其是氣溶膠在長(zhǎng)距離傳輸中可能存在的鐵硫耦合反饋機(jī)制提供了重要的實(shí)驗(yàn)依據(jù)。 第三部分初步探討了S02與Fe203和NaCl混合顆粒物復(fù)相反應(yīng)機(jī)理。利用HPLC、IC和pH計(jì)對(duì)復(fù)相反應(yīng)產(chǎn)物進(jìn)行了定性和定量分析。結(jié)果表明:相對(duì)濕度大有利于Fe(II)(aq)的生成;NaCl的加入

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