沼液中DOM和重金屬對(duì)磺胺二甲嘧啶光化學(xué)行為的影響.pdf

1、近年來，抗生素(Antibiotics)作為一類新興環(huán)境污染物，在環(huán)境中的遷移、轉(zhuǎn)化、歸趨以及潛在的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)已成為研究熱點(diǎn)。隨著在醫(yī)藥、養(yǎng)殖業(yè)中的大量使用，畜禽養(yǎng)殖業(yè)產(chǎn)生的沼液成為抗生素和抗性基因的潛在儲(chǔ)存庫(kù)，沼液中抗生素的光化學(xué)行為和抗性基因的去除成為關(guān)注的焦點(diǎn)。因此，本論文選取沼液中常檢測(cè)到的磺胺二甲嘧啶(SM2)為目標(biāo)化合物，研究了水環(huán)境因子對(duì)其光解的影響及UV光對(duì)沼液中抗性基因的影響。
　　首先研究SM2在水溶液中的光降解

2、，著重考察光源、溶液pH、初始濃度、活性氧物種（ROS）、H2O2等對(duì)SM2的光降解的影響，結(jié)果表明:1）SM2的光解遵循準(zhǔn)一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。不同光源下，光解速率常數(shù)存在明顯差異，發(fā)生這個(gè)現(xiàn)象的可能原因是SM2的光化學(xué)降解受本身吸收光譜和不同光源發(fā)射光譜的影響。SM2的光解速率常數(shù)隨初始濃度的增加而減小。溶液的pH值通過影響SM2的存在形式顯著影響其光解速率;2）通過活性氧物種(ROS)淬滅實(shí)驗(yàn)，證實(shí)SM2的光解反應(yīng)除了直接光解還有單線態(tài)

3、氧(1O2)參與的自敏化光解;3）紫外-可見光(UV-vis)照射下，SM2溶液中加入適量H2O2會(huì)生成·OH進(jìn)而促進(jìn)SM2的光解，但如果H2O2過量反而成為·OH的淬滅劑，在一定程度上使SM2光降解速率減慢。
　　進(jìn)而考察了UV-vis照射下，包括沼液源在內(nèi)的溶劑性有機(jī)質(zhì)(DOM)與重金屬離子及其絡(luò)合物對(duì)SM2光解的影響，結(jié)果表明:1）不同濃度的腐殖酸（SRHA）和富里酸（SRFA）均抑制了SM2的光解，并且隨著SRHA或SRF

4、A濃度的增加，抑制效果更為明顯。主要原因是HA(FA)的光掩蔽效應(yīng);2）腐殖酸和Cu(Ⅱ)或Zn(Ⅱ)共存時(shí)，生成了Cu(Ⅱ)-SRHA或Zn(Ⅱ)-SRHA絡(luò)合物，絡(luò)合物吸收光子產(chǎn)生ROS，促進(jìn)了SM2的光解。環(huán)境水體尤其是沼液中抗生素的光降解速率主要受水系統(tǒng)中金屬離子的類型和數(shù)量及不同來源DOM與金屬離子的相互作用的影響;3）當(dāng)加入不同來源和類型的DOM時(shí)，沼液源DOM促進(jìn)了SM2的光解，其他來源的DOM均抑制了SM2的光解，但是不

5、同的DOM對(duì)SM2的抑制效果不同。這主要是由于DOM的來源不同，組成和光化學(xué)性質(zhì)不同，因此對(duì)SM2光解的影響不同;4）SM2溶液中添加沼液時(shí)，會(huì)促進(jìn)SM2的光解且光解速率隨著沼液體積的增加而先加快后減慢。本實(shí)驗(yàn)中SM2光解速率最快時(shí)加入沼液的體積是35.8 mL。
　　由于沼液中含有大量的抗性基因，進(jìn)一步考察了UV光照射對(duì)沼液中抗性基因的影響，結(jié)果表明:1）沼液中抗性基因的濃度均隨著光照時(shí)間的延長(zhǎng)而下降，說明紫外光能有效消除沼液中

6、的抗性基因;2）UV光照射下，不同抗性基因的變化趨勢(shì)會(huì)有不同，這表明紫外光對(duì)不同的抗性基因有不同的影響，抗性基因?qū)V光有不同的耐受性;3）300W和500W汞燈照射下，抗性基因降解的趨勢(shì)基本相同，但是降解速率是有差別的，表現(xiàn)為500 W汞燈照射下抗性基因的降解要比300W汞燈照射下更快一些，可能是由于兩種光源的光強(qiáng)不同。
　　綜上，本文系統(tǒng)研究了SM2在純水和模擬沼液等環(huán)境水體中的光化學(xué)行為及UV光對(duì)沼液中抗性基因活性的影響，研