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1、氧化鋅量子點(diǎn)是一種新型的熒光納米傳感器,其顆粒粒徑小、發(fā)光強(qiáng)度高、光穩(wěn)定性好、生物毒性低,制備簡(jiǎn)便及生產(chǎn)成本低等優(yōu)異特性,同時(shí)具有水溶性在生物熒光成像,生物熒光探針及載藥等許多領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。炭疽芽孢桿菌作為潛在的生化武器嚴(yán)重威脅人類(lèi)的生命健康,目前探測(cè)其存在的方法多種多樣,而鑭基熒光光譜法被廣泛推廣,該方法基于芽孢桿菌的生物標(biāo)志物CaDPA可有效敏化稀土離子的熒光發(fā)射,同時(shí)稀土離子具有窄的發(fā)射譜、發(fā)光壽命長(zhǎng)的原理。銪(Eu)和
2、鋱(Tb)是熒光傳感器中常用的鑭系元素離子,它們具有強(qiáng)的熒光,長(zhǎng)的熒光壽命及尖銳的線狀發(fā)射帶。Eu3+的最強(qiáng)發(fā)射位于616 nm,該本征發(fā)射將不會(huì)受到530 nm處的ZnO QDs熒光發(fā)射的干擾,而544 nm處的Tb3+的本征發(fā)射峰與ZnO QDs的發(fā)射帶有重疊,同時(shí)Eu3+的紅色熒光也易于肉眼觀察。再次銪基熒光傳感器可有效降低芳香族化合物與 Tb3+的結(jié)合而造成的假陽(yáng)性結(jié)果。迄今為止,以氧化鋅量子點(diǎn)作為內(nèi)在參比熒光檢測(cè)炭疽芽孢桿菌研
3、究尚未報(bào)道。綜上我們將選用銪離子與氧化鋅量子點(diǎn)結(jié)合,銪離子作為傳感單元,氧化鋅量子點(diǎn)作為參比單元,以制備性能優(yōu)異的雙比色熒光傳感器,實(shí)現(xiàn)對(duì)炭疽芽孢桿菌的快速,靈敏高選擇性的檢測(cè)。本文所取得的研究成果如下:
1)成功制備了六方纖鋅礦結(jié)構(gòu)的氧化鋅量子點(diǎn),其平均顆粒粒徑~5 nm,具有良好的水溶性,強(qiáng)的黃光發(fā)射,高量子產(chǎn)率(31.98%)及良好的發(fā)光穩(wěn)定性。同時(shí)氧化鋅量子點(diǎn)本身具有較低的生物毒性,制備簡(jiǎn)便,生產(chǎn)成本低等優(yōu)質(zhì)的特性。該
4、氧化鋅量子點(diǎn)表面帶有-NH2基團(tuán)易于表面改性以設(shè)計(jì)開(kāi)發(fā)性能優(yōu)異的納米熒光探針,在生物醫(yī)學(xué)成像、疾病診斷和治療等方面起著至關(guān)重要的作用。
2)成功制備一種銪修飾的氧化鋅量子點(diǎn)納米結(jié)構(gòu)(ZnO/Eu),用于快速、靈敏的雙比色檢測(cè)炭疽芽孢桿菌的存在。具有高強(qiáng)黃色熒光發(fā)射的氧化鋅量子點(diǎn)作為一種內(nèi)在參比,銪離子(Eu3+)螯合在氧化鋅量子點(diǎn)的表面作為信號(hào)報(bào)告單元。當(dāng)銪離子與芽孢桿菌的生物標(biāo)志物 CaDPA配位后其紅色熒光強(qiáng)度將顯著增強(qiáng),
5、而氧化鋅量子點(diǎn)的黃色熒光卻保持不變,因此增加的CaDPA濃度可以導(dǎo)致ZnO/Eu雜化納米結(jié)構(gòu)的兩種熒光強(qiáng)度比的變化。同時(shí)由于制備的氧化鋅量子點(diǎn)的吸收帶延伸到深紫外區(qū),覆蓋 DPA在280 nm處的吸收峰,可實(shí)現(xiàn)氧化鋅量子點(diǎn)與DPA在同一激發(fā)波長(zhǎng)(280 nm)下的共同激發(fā),所以該ZnO/Eu納米結(jié)構(gòu)有望實(shí)現(xiàn)對(duì)CaDPA的雙比色熒光檢測(cè)。
3)該傳感器時(shí)間響應(yīng)曲線展示傳感反應(yīng)可在~8 s內(nèi)完成,從而能夠快速檢測(cè)炭疽芽孢桿菌孢子的
6、存在。在同一激發(fā)波長(zhǎng)下,該傳感器中氧化鋅量子點(diǎn)和Eu3+的發(fā)光強(qiáng)度比值(I616/ I530)與CaDPA在0~4μM濃度范圍內(nèi)呈良好的線性關(guān)系,使其能實(shí)現(xiàn)對(duì)微量濃度的CaDPA進(jìn)行定量測(cè)定,同時(shí)通過(guò)IUPAC方法計(jì)算ZnO/Eu納米結(jié)構(gòu)對(duì)CaDPA的檢測(cè)極限為3 nM,此檢測(cè)極限遠(yuǎn)低于人體對(duì)炭疽芽孢桿菌感染劑量(60μM)。比率熒光測(cè)試也有效降低外界環(huán)境的干擾,以提升檢測(cè)結(jié)果的準(zhǔn)確性。增大 CaDPA的濃度該傳感器在紫外燈照射下溶液顏
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