2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、纖維素是自然界中儲量最豐富,應(yīng)用前景最好的天然綠色可再生材料。至今人們對纖維素的利用率極低,瓶頸問題是缺乏對纖維素溶解較好的均相溶劑。離子液體作為近幾年來新興的綠色溶劑,為天然纖維素的溶解和改性提供了重要途徑。在離子液體中采用ATRP技術(shù)對天然纖維素進(jìn)行改性,結(jié)合離子液體和ATRP技術(shù)的優(yōu)點,可實現(xiàn)對天然纖維素的可控聚合改性。但目前研究尚未實現(xiàn)離子液體中的均相ATRP反應(yīng)。因此,本文嘗試分別在離子液體均相和非均相體系中,采用ATRP技術(shù)

2、合成結(jié)構(gòu)可控的功能纖維素接枝聚合物。
  本研究首先在離子液體非均相體系中,通過ATRP技術(shù)成功將具有pH敏感性單體DEAEMA接枝到微晶纖維素骨架上。實驗確定最佳工藝條件為:[AMIM]Cl離子液體為反應(yīng)溶劑;CuBr/PMDETA為催化體系;并確定DEAEMA/CuBr/PMDETA的摩爾比為50∶1∶1,30℃,反應(yīng)180 min。FT-IR和1H NMR表征證明在非均相體系合成了聚合物MCC-g-PDEAEMA。SEM觀察

3、發(fā)現(xiàn)側(cè)鏈PDEAEMA的接枝,改變了微晶纖維素的表面形貌。非均相體系聚合產(chǎn)物的數(shù)均分子量僅為3000~5000,分子量較小,且分子量分布較寬(Mw/Mn=3.012),此體系A(chǔ)TRP反應(yīng)可控性差。研究非均相體系A(chǔ)TRP反應(yīng)機(jī)理,發(fā)現(xiàn)此體系中ATRP在兩相界面進(jìn)行,相界面反應(yīng)和副反應(yīng)直接影響ATRP反應(yīng)的可控性。
  實驗進(jìn)一步在[AMI]Cl離子液體中加入乙醇助溶劑形成了均相反應(yīng)體系。實驗證明:乙醇的加入大大降低[AMIM]Cl離

4、子液體的粘性。對均相體系A(chǔ)TRP反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行研究,發(fā)現(xiàn)此體系實現(xiàn)了聚合反應(yīng)的活性可控;并確定ATRP反應(yīng)最佳工藝條件為:乙醇/[AMIM]Cl離子液體的摩爾比為4∶1,CuBr/PMDETA/DEAEMA的摩爾比為1∶15∶150,30℃,反應(yīng)210 min。FT-IR表征證實均相體系中成功合成了聚合產(chǎn)物MCC-g-PDEAEMA。熱重分析發(fā)現(xiàn)MCC-g-PDEAEMA在300℃以下的熱穩(wěn)定性良好。SEM觀察發(fā)現(xiàn)均相聚合物MCC-g-P

5、DEAEMA的結(jié)構(gòu)更加規(guī)整,側(cè)鏈分布更加均勻?;钚蕴卣鞣治霭l(fā)現(xiàn)均相體系中,ATRP的整個反應(yīng)過程為一階聚合,表觀速率常數(shù)為0.0058min-1,聚合反應(yīng)活性可控。GPC測試證實聚合產(chǎn)物的數(shù)均分子量為1.5×104~3.0×104,與非均相體系相比增加1個數(shù)量級,且分子量分布較窄(Mw/Mn=1.106),更適合作為藥物載體在載藥和藥物控釋方面應(yīng)用。
  在不同選擇性溶劑中制備MCC-g-PDEAEMA自組裝膠束,TEM觀察發(fā)現(xiàn)M

6、CC-g-PDEAEMA聚合物在丙酮、DMSO和DMF溶液中自組裝成球形,而在THF溶液中則自組裝成棒狀結(jié)構(gòu)。比較確定DMF為MCC-g-PDEAEMA的理想選擇性溶液,并對自組裝機(jī)理進(jìn)行了研究。研究發(fā)現(xiàn)MCC-g-PDEAEMA自組裝膠束的形態(tài)隨外界pH環(huán)境的變化而發(fā)生改變,具有一定的pH敏感性。制備MCC-g-PDEAEMA載藥膠束,改變工藝條件,確定對姜黃素的最大載藥量為39.74%,此時包封率為38.27%。通過FT-IR表征,

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