金屬-有機(jī)骨架材料數(shù)據(jù)庫(kù)的建立及其氣體分離性能的計(jì)算研究.pdf

1、MOF材料因其獨(dú)特的結(jié)構(gòu)優(yōu)勢(shì)被科研人員熟知，它是一種新型的、極具研究?jī)r(jià)值的材料。該類材料的可設(shè)計(jì)性非常強(qiáng)且易功能化，使得其在氣體吸附與分離等領(lǐng)域展現(xiàn)出廣闊的應(yīng)用前景。雖然與同類型材料相比，MOF材料出現(xiàn)較晚，但是由于備受關(guān)注，目前已經(jīng)有上萬(wàn)種MOF材料被合成出來(lái)，因此系統(tǒng)的分析和研究該種材料變得至關(guān)重要。鑒于MOF材料數(shù)量的龐大，僅通過實(shí)驗(yàn)進(jìn)行全面的研究顯然是不現(xiàn)實(shí)的，需要一些模擬手段來(lái)進(jìn)行指導(dǎo)分析。本論文基于以上考慮，以現(xiàn)階段所有實(shí)驗(yàn)

2、報(bào)道的MOF材料為研究對(duì)象，建立了其結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)庫(kù)并進(jìn)行了MOF材料對(duì)氫同位素與甲烷/氫氣混合氣體分離性能的分析。具體內(nèi)容如下:
　　1、構(gòu)建了包含18130種MOFs的材料結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)庫(kù)（更新至2015年中旬）?？紤]到實(shí)驗(yàn)報(bào)道的結(jié)構(gòu)往往許多問題，如缺少原子，對(duì)稱性原子重復(fù)以及含有溶劑分子等，所有結(jié)構(gòu)均采用手動(dòng)修整的模式使其保持完整的晶體結(jié)構(gòu)，同時(shí)對(duì)數(shù)據(jù)庫(kù)中的材料的孔結(jié)構(gòu)特性和自由體積等信息進(jìn)行了分析。
　　2、基于構(gòu)建的MOFs數(shù)

3、據(jù)庫(kù)中，篩選出了適合用于氫同位素分離的材料。在進(jìn)行了參數(shù)的選取和力場(chǎng)驗(yàn)證的基礎(chǔ)上，通過分子模擬計(jì)算了MOFs對(duì)同位素分離的選擇性;分析分離選擇性與材料孔隙結(jié)構(gòu)、孔體積、金屬中心等之間的關(guān)系，得到了適合分離氫同位素的材料應(yīng)具備的結(jié)構(gòu)特征。
　　3、基于構(gòu)建MOFs數(shù)據(jù)庫(kù)，篩選出了適合用于甲烷/氫氣混合氣分離的材料。首先進(jìn)行了力場(chǎng)參數(shù)的驗(yàn)證，然后計(jì)算了混合氣體分離選擇性。結(jié)果表明，MOFs的分離性能優(yōu)于其他材料，并通過構(gòu)效關(guān)系分析，獲