石墨烯-錳鐵尖晶石催化臭氧去除水中DBP的研究.pdf

1、本文采用共沉法原位合成了氧化石墨烯(GO)/錳鐵尖晶石催化劑m-GO-MFO(m=0，2，5，10)，并通過不同溫度氮?dú)獗Ｗo(hù)煅燒得到5-rGO-MFO-n(n=200，300，500)，及空氣煅燒的MFO共八種催化劑。通過SEM，EDS，XRD，F(xiàn)T-IR，Raman，BET&BJH， TEM，XPS等手段對不同催化劑的微觀形貌、晶體結(jié)構(gòu)、元素組成及價(jià)態(tài)、表面基團(tuán)進(jìn)行了分析。研究了催化劑在不同水質(zhì)條件下催化臭氧產(chǎn)生羥基自由基去除水中鄰苯

2、二甲酸二丁酯(DBP)的性能，催化劑本身特性對催化效果的影響，探討了催化臭氧產(chǎn)生羥基自由基的微觀機(jī)理。
　　結(jié)果表明，所制備的石墨烯/錳鐵尖晶石催化劑均為顆粒狀，GO是支撐體，錳尖晶石鐵氧體以納米顆粒形式沉積在其表面，低溫(200℃)煅燒后修飾孔的形態(tài)由狹縫型轉(zhuǎn)為瓶狀型，高溫(500℃)煅燒導(dǎo)致孔結(jié)構(gòu)塌陷，比表面積大幅下降。隨著GO含量的增加， XRD尖晶石特征峰強(qiáng)度減弱，氧化石墨烯/錳鐵尖晶石催化劑表面仍存在一些GO表面的特征基

3、團(tuán)，XPS結(jié)果證實(shí)了原位合成。
　　不同催化劑在[DBP]0=0.5mg·L-1，[O3]input=0.41mg·min-1，[cata.]=0.01 g·L-1，Initial pH7，T=20℃條件下DBP去除率順序?yàn)椋?-rGO-MFO-200>5-rGO-MFO-300>5-GO-MFO>5-rGO-MFO-500>10-GO-MFO>2-GO-MFO>MFO-500in air>MFO。光照對催化效果的影響可以忽略。C

4、l-，Br-，F(xiàn)-，SO-4對催化臭氧去除DBP產(chǎn)生抑制作用，但3HCO?促進(jìn)了DBP的去除。所有催化劑有磁性且結(jié)構(gòu)穩(wěn)定可以在水溶液中降解DBP反復(fù)使用多次。溶出金屬離子濃度低，均相催化不是DBP去除的主要原因，5-rGO-MFO-200不適合類芬頓及催化過硫酸鹽(PMS)體系；5-rGO-MFO-200具有一定礦化能力，經(jīng)過計(jì)算，最優(yōu)條件下降解的DBP約80％轉(zhuǎn)變?yōu)镃O2；催化劑表面羥基是催化臭氧降解DBP反應(yīng)的重要因素，表面羥基濃度